强关联锰氧化物体系中有序相的竞争与量子相变行为研究

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强关联钙钛矿锰氧化物体系存在诸多奇异而有趣的物理现象和丰富而又复杂的物理内涵,成为近年来物理学和信息材料物理领域十分活跃而又引人注目的前沿研究领域。特别是该类材料中所表现出的电荷/自旋/轨道和晶格自由度之间存在的相互作用和竞争现象,和由此而诱发产生的绝缘-金属转变、有序化和相分离等一系列新奇物理现象,向现代物理学和信息科学的传统概念提出了挑战,从而给物理学家、材料科学家和信息科学家们提出了新的研究课题,诸多与此相关的一些新现象的解释和新概念的提出,将导致以强关联物理学、自旋物理学和自旋电子学等为代表的基础学科和未来信息技术的革命,使得强关联钙钛矿锰氧化物体系的研究成为二十一世纪科学技术特别是凝聚态物理强关联电子系统的主要研究热点之一。本论文工作以具有典型低温相分离特征的Pr掺杂锰氧化物La5/8-xPrxCa3/8MnO3体系和半掺杂的(La,Pr)0.5Ca0.5MnO3体系为具体研究对象,在制备高质量单晶和多晶样品的基础上,采用磁场诱导技术,研究了低温相分离特征与step型输运异常现象的关联、电荷/自旋/轨道有序结构、磁场诱导产生的自旋重定向/载流子退局域化与可能的自旋/轨道量子转变的本质,以及与电荷有序和轨道有序等多种序参量之间的关联等等,本论文共分为六章,主要内容为: 第一章综述了近年来强关联钙钛矿锰氧化物物理与自旋电子学领域的研究进展,重点就强关联钙钛矿锰氧化物的相分离问题、CMR机理研究和自旋/轨道之间的强耦合作用导致存在于低温下的一些奇异物理现象,并就本文工作的研究目的和出发点进行了概括性描述。 第二章主要介绍了实验样品的制备、样品质量表征、以及物性测量手段和基本原理,主要包括电磁输运性质和比热性质测量等。 第三章研究了利用光学浮区法制备的Pr5/8Ca3/8MnO3单晶的结构、输运和磁特性。发现在几个特斯拉的较低外磁场诱导下,体系在60K以下出现的step型电荷有序反铁磁-铁磁转变(COAFM-FM),存在于~4.2K以下异常陡峭的磁化step变化行为,在场冷模式下发现了存在于Pr5/8Ca3/8MnO3单晶中T=2K下的双重磁化step跳跃现象。并使Mn3+离子eg电子的轨道占据态随磁场发生改变,eg电子的轨道有序态的变化导致M-H曲线上磁化step的产生以及与历史有关的磁化效应。在关于这种多重磁化跳跃物理机制的理解上,结合理论分析,提出了自旋重定向的概念和物理图像,以此为出发点,对这种转变跃迁随温度的变化给予了自恰的解释,与相应的实验结果得到了很好的符合。这一研究结果在一定程度上突破了此前诸多研究者基于两相共存的马氏体相变机制解释这类低温下step跳跃行为的局限,对当今锰氧化物强关联物理中占主导地位的相分离机制和理论结果提供了直接的实验证据。 第四章研究了La5/8-xPrxCa3/8MnO3体系输运和磁特性随Pr含量x的变化,在实验上发现了低温下异常的单重和三重不可逆电阻率陡峭下降同时伴随着单重和三重磁化强度step跃变的出现,给出了体系在低温区域的磁相图,发现异常的输运行为和相分离体系中的长程(l-r)COAFM相存在着密切的关联。研究了相分离体系中step型输运异常与低温电阻最小现象之间的紧密关联特征。结果表明,在低场下具有相分离体系中FM团簇很容易沿外场方向排列,当增大外磁场时诱导量子化的轨道相变行为出现,此时轨道的极化状态被改变同时伴随着载流子退局域化和自旋重定向行为。为澄清磁化、输运特性和电阻最小现象之间的关联,以及该类体系异常step型转变的物理机制,我们提出了相分离体系中共存团簇的微观竞争机制和物理图像,提出这种step型的输运异常源于磁场诱导的单重或三重的量子轨道转变,从而证明了低温下分别存在着电荷-轨道和自旋-轨道自由度的耦合相互作用。该研究结果为电荷-轨道-自旋耦合以及对该类复杂相分离体系的深入认识和理解提供了较为详尽可靠的基础实验证据。 第五章研究了半掺杂(La,Pr)0.5Ca0.5MnO3体系的磁特性,发现了存在于该体系低温下的再入型自旋玻璃(RSG)转变行为。发现随温度降低在该体系中相继出现PM-FM-AFM-RSG多重的转变行为,且在低温区存在有团簇SG和FM团簇的共存,表明了体系的基态存在多种复杂而丰富的磁相互作用之间的竞争现象,证明半掺杂(La,Pr)0.5Ca0.5MnO3为一种典型的纳米尺度相分离体系。由于体系中存在的FM双交换和AFM超交换相互作用的竞争失措和磁矩长程关联特征的破坏,致使磁场诱导下难以产生step型的输运特性,证明纳米尺度相分离与亚微米尺度相分离的本质区别表现在共存团簇之间的长程关联性,前者表现为自旋关联的交换作用产生的短程取向无规,从而抵制了外磁场的影响使得体系难以达到自旋的有序排列和磁饱和;而后者主要表现为共存相之间的长程相互竞争和相互作用,对体系的输运特性有着巨大的影响,而且这两类共存团簇之间可能存在的大量不同长程关联相,是造成大量Barkhausen-like小的磁化step现象出现的主要原因。 最后,在第六章中对本论文工作给予了总结和展望,指出可以利用A位高度有序的RBaMn2O6(R为La、Y、Pr、Sm等)体系在很高温度即表现出典型的COAFM和FM两相共存的特征,拓展step型输运行为研究的范围。将磁场诱导产生输运step与自旋/轨道/电荷及温度影响自旋/轨道波动的机制的研究向室温过渡,期待能够给出相分离体系各有序相之间的竞争机制与动力学微观图象以及该过程中自旋/轨道结构的具体存在状态。
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