【摘 要】
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燃料电池和锌空电池作为能量转换装置具有广阔的应用前景,但阴极缓慢的动力学需要催化剂进行催化。在各种阴极催化剂中,M-N-C被认为是具有良好应用前景的催化剂。然而M-N-C催化剂中很多的活性位点被掩埋导致其催化活性较差。具备分级孔结构的催化剂不仅能暴露出更多的活性位点,同时有利于提高催化剂的传质效果,这对M-N-C催化剂的催化效果有较好的提升作用,同时将其应用在器件上时,有更好的器件性能的同时有更优
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燃料电池和锌空电池作为能量转换装置具有广阔的应用前景,但阴极缓慢的动力学需要催化剂进行催化。在各种阴极催化剂中,M-N-C被认为是具有良好应用前景的催化剂。然而M-N-C催化剂中很多的活性位点被掩埋导致其催化活性较差。具备分级孔结构的催化剂不仅能暴露出更多的活性位点,同时有利于提高催化剂的传质效果,这对M-N-C催化剂的催化效果有较好的提升作用,同时将其应用在器件上时,有更好的器件性能的同时有更优异的稳定性。基于此,本论文的主要研究内容如下:（1）熔融盐法构筑高活性氧还原催化剂。基于提高活性位点密度以及提高催化剂传质能力,采用以ZIF8为碳源和氮源,以葡萄糖和氯化钠作为造孔剂,合成出具有分级多孔结构的Fe-N-C氧还原催化剂。通过优化热解温度、升温速率、金属含量以及氯化钠的添加方式和含量等实验参数,得到性能最优的催化剂。其在酸性条件下半波电位达到了0.813 V,接近20 wt%的商业Pt/C。在质子交换膜燃料电池中峰值功率密度为427 m W cm-2。同时在碱性条件下半波电位接近0.93 V,远高于20 wt%的商业Pt/C。在恒电位测试中,经过100,000 s仍保持了80%的催化活性,具有较强的稳定性,具备商业应用的潜质。（2）自组装构筑高活性双功能催化剂。基于不同催化材料的催化性能不同,充分结合不同材料的特性,采用自组装策略,将Ni Fe水滑石与分级多孔碳复合,自组装形成既有ORR高催化效果,同时有OER催化性能的双效催化剂。该催化剂ORR半波电位达到0.901V,在10 m A cm-2的电流密度下的OER电位为1.578 V,二者的电势差仅有0.677 V,低于大部分现在已经报道的非贵金属催化剂。在恒电位测试中,经过50,000 s仍保持了82%的催化活性,且经过1000个CV循环后,（Fe Co）HPNC@LDH在10 m A cm-2电流密度下的OER电位跟初始循环之前比仅仅降低了0.03 V。同时,在锌-空气电池测试中,表现出148 m W cm-2的峰值功率密度。（Fe Co）HPNC@LDH经过100小时的充放电后电压没有明显变化,说明催化剂（Fe Co）HPNC@LDH具有高的催化性能和稳定效果,具有商业化应用前景。
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