Ru/Al2O3催化剂上芳香二甲酸酯加氢合成环己烷二甲酸酯

来源 :南京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jhffgh
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着环保意识增强,对健康愈加关注,绿色化学越来越受到人们重视。催化加氢工艺一般生成产物和水,具有很好的原子经济性,是实现绿色化学的一个很好的手段。1,2-环己烷二甲酸二丁酯(CDADE)是一种绿色环保的增塑剂,可替代邻苯二甲酸酯类增塑剂。1,4-环己烷二甲酸二甲酯(DMCD)可作为聚合物的改性材料,可用于涂料领域,是生产1,4-环己烷二甲醇的中间单体。本文研究Ru/Al2O3催化剂制备及其催化加氢合成环己基二甲酸酯。  本文通过浸渍沉淀法制备了一系列Ru/Al2O3催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线光谱仪(EDS)、程序升温还原(TPR)及透射电子显微镜(TEM)等表征分析催化剂样品,研究了活性组分Ru含量、氢气还原温度对催化剂加氢性能的影响,结果证明,Ru负载量为3%,氢气还原温度为200℃,载体氧化铝上活性组分Ru有较好的分散性,颗粒大小在5-50 nm分布,催化剂具有较好的催化性能。  以Ru/Al2O3为催化剂,考察邻苯二甲酸二丁酯(DBP)催化加氢合成CDADE,确定了最佳反应条件:DBP/催化剂=25,乙醇为溶剂,DBP/乙醇=2,反应温度:80℃,反应压力:2.0-2.5 MPa,搅拌转速:800 r/min,得到DBP转化率和CDADE选择性分别达到99.972%和99.904%,在此反应条件下对Ru/Al2O3催化剂进行稳定性测试,催化剂具有较好的稳定性,连续套用9次后对DBP催化加氢反应仍具有较高活性。将Ru/Al2O3催化剂和DBP催化加氢优化的得到的工艺参数用于其他邻苯二甲酸酯进行催化加氢反应,实验结果显示均可以得到较高的转化率和选择性。  将Ru/Al2O3催化剂应用于对苯二甲酸二甲酯(DMT)的催化加氢反应,确定了最佳反应条件:DMT:5g,甲醇:60ml,反应温度:95℃,反应压力:4.5MPa,搅拌转速:1200 r/min,Ru/Al2O3:0.8 g,反应时间为3h,得到DMT转化率和DMCD选择性分别为100%和98.851%。在此条件下将催化剂循环套用12次后DMT转化率和DMCD选择性分别为99.996%和97.364%,催化剂仍有较高的催化活性。  论文通过TEM、SEM、EDS、XRD等表征对失活Ru/Al2O3催化剂进行分析,结果表明,在DBP催化加氢反应中催化剂性能下降主要是由于催化剂表面被碳有机物覆盖,其次,活性组分Ru的团聚、部分流失也影响了催化剂的催化活性。为了延长催化剂的使用寿命、降低生产成本,设计了失活催化剂的再生路线,将失活催化剂经过碱洗、洗涤、氧化碳烧、还原等操作,可以除去失活催化剂表面沉淀的金属杂质和覆盖的碳有机物。在高压反应釜中对再生的催化剂进行活性评价,再生的催化剂套用6次仍具有较高的催化活性性,表明Ru/Al2O3催化剂具有较好的工业应用前景。
其他文献
课题组前期的研究结果表明,甲亢性心脏功能变化与心磷脂关系密切,本研究拟从GLUT4(Glucose transporter4,葡萄糖转运蛋白4)变化的角度进一步探讨心磷脂在甲亢中的作用。  心脏
用免疫亲和色谱法及TSK G3000SW凝胶色谱从蕲蛇粗毒中分离出蕲蛇酶注射液的类凝血酶两组分之一--P3.以离子交换色谱纯化的P3作为抗原免疫产蛋鸡.用P3-POROS AL灌注 亲和色谱
增殖诱导配体(APRIL)是TNF家族的新成员,在免疫调节中起着重要作用。本实验通过同源克隆,从羊脾脏组织细胞中扩增得753bp羊的增殖诱导配体基因(简称gAPRIL)。羊APRIL的可溶性
  目的 回顾性分析骨质疏松椎体压缩骨折患者在行PKP术中使用PMMA与GeneX(R)骨水泥的治疗结果差异,为PKP手术椎体填充材料的选择提供参考.方法 回顾性分析2012年6月~2013年6
会议
  Percutaneous vertebroplasty(VP)and balloon kyphoplasty(BKp)are now widely used to treat patients who suffer painful vertebral compression fractures.In each
会议
  研究目标 肿瘤坏死因子(TNF)-α是一种促炎症因子,有研究报道,肿瘤坏死因子-α在激素性股骨头坏死的发病机制中有着重要作用.TNF-α基因多态性是激素性股骨头坏死的危险因
金属有机骨架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是金属和有机体通过配位键结合的化合物。金属离子是节点,具有光、电、磁性能;有机配体是联结体,呈现不同的空间结构;金属离子与有机