【摘 要】
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二氧化碳加氢还原是碳中和的关键方式,目前主要使用化石能源驱动,这造成了能源消耗、大气污染与二氧化碳的二次排放。太阳能作为一种绿色能源,利用太阳光驱动二氧化碳加氢还原,如光催化、光热催化能够缓解化石能源带来的这些问题。光热催化因其具有饱和光吸收和易于工业化的特点备受关注,研发高效稳定的催化剂成了光热催化走向应用的关键。由于二维材料独特的物理与化学性质,在光热催化中具有广泛的应用前景,但是二维材料的制
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二氧化碳加氢还原是碳中和的关键方式,目前主要使用化石能源驱动,这造成了能源消耗、大气污染与二氧化碳的二次排放。太阳能作为一种绿色能源,利用太阳光驱动二氧化碳加氢还原,如光催化、光热催化能够缓解化石能源带来的这些问题。光热催化因其具有饱和光吸收和易于工业化的特点备受关注,研发高效稳定的催化剂成了光热催化走向应用的关键。由于二维材料独特的物理与化学性质,在光热催化中具有广泛的应用前景,但是二维材料的制备成本较高,限制了其在光热催化中的应用。基于此,本文以淀粉为载体,通过自组装法制备了一系列二维催化剂,并用于光热二氧化碳加氢还原。通过二维催化剂与本课题组自制的光热系统结合,实现了高效的太阳光驱动逆水煤气反应。本文主要研究包括:1.通过淀粉自组装法制备了多种金属氧化物二维Co3O4、二维Ce O2、二维Al2O3材料,用二氧化碳加氢反应评估其催化性能,其中二维Co3O4在400℃工作环境下一氧化碳（CO）的产率为56.57 mmol g-1h-1,选择性为96.2%。进一步,用二维Co3O4结合新型光热装置,在1 k W m-2强度太阳光辐照下,二维Co3O4能够被加热到315℃,其二氧化碳加氢的CO产率达到10.66 mmol g-1h-1,选择性98.6%。2.为了提高材料的催化性能和选择性,通过淀粉自组装合成了双金属氧化物二维Co0.5Ce0.5Ox、二维Co0.5Ni0.5Ox材料,并测试了其二氧化碳加氢反应性能,发现400℃时二维Co0.5Ce0.5Ox的CO产率高达76.78 mmol g-1h-1,且选择性达到100%。进一步,将二维Co0.5Ce0.5Ox结合本组开发的新型光热装置,当1 k W m-2强度太阳光照射时,二维Co0.5Ce0.5Ox能够被加热到318℃,其光热逆水煤气反应的CO产率达到14.48 mmol g-1h-1。3.在发现增加元素能够提升催化剂二氧化碳加氢的反应活性和选择性后,我们通过淀粉自组装法将二维催化剂的金属元素数目扩展到三元,发展了二维Co0.3Ni0.3Ag0.3Ox、二维Co0.3Ce0.3Al0.3Ox材料。发现二维Co0.3Ni0.3Ag0.3Ox催化剂在300℃的逆水煤气反应中CO产率高达95.1 mmol g-1h-1,是目前先进催化剂的2.8倍,且选择性为100%。进而将二维Co0.3Ni0.3Ag0.3Ox催化剂与光热器件结合构建了光热催化二氧化碳还原系统。当1 k W m-2强度太阳光辐照时,催化剂温度达到322℃,二维Co0.3Ni0.3Ag0.3Ox光热逆水煤气反应的CO产率达到48.1 mmol g-1h-1。4.鉴于三元体系的二维催化剂稳定性较差,我们将二维材料的金属元素进行多元扩展,设计了多组分体系的二维Co0.25Ce0.25Al0.25Ni0.25Ox、二维Ce0.4Al0.2Co0.1Ni0.1Ag0.1La0.1Ox材料,发现二维Ce0.4Al0.2Co0.1Ni0.1Ag0.1La0.1Ox催化剂在300℃时二氧化碳加氢的CO产率达到67.02 mmol g-1h-1,选择性98%,进而用二维Ce0.4Al0.2Co0.1Ni0.1Ag0.1La0.1Ox与光热转换器件结合构建了光驱动热催化反应系统。在1k W m-2强度太阳光照射下温度达到312℃,逆水煤气反应的CO产率为28.3 mmol g-1h-1,且稳定性良好。
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