碳基催化剂活化高碘酸钠降解磺胺嘧啶的效能及机制

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近年来随着我国医疗卫生事业的蓬勃发展,抗生素的使用量也呈现出逐年增加的趋势,而磺胺嘧啶(SDZ)具有抗菌谱广、低毒高效、方便安全等特点,备受到人们的青睐,除抗生素污染外,缺氧水体也是目前重要的环境问题之一,在全球的范围内都有水体溶解氧呈现出下降的趋势,因此探究厌氧条件下的污染物的降解是相当必要的,其中基于高碘酸盐(PI)的高级氧化工艺在处理抗生素废水方面颇具优势,但PI本身的氧化还原电位不高,针对如何高效活化PI的问题,本课题选用造纸厂絮凝废弃物来制备碳基催化剂(CWBC),因为废弃物中含有铁盐的絮凝剂,在热解过程中相当于对CWBC进行Fe、N的共掺杂,可以进一步提高厌氧条件下降解SDZ的效果。采用缓慢热解法制备了Fe、N共掺杂的CWBC,为了解CWBC的微观形貌、元素组成及晶体结构等特性,进行了相关表征。从SEM、TEM表征发现,CWBC是由多颗颗粒簇团紧凑排列凝聚而成,并表现出疏松多孔、表面粗糙的特点;从XRD表征发现,唯一峰所对应的是石墨碳结构的特征峰;在FTIR表征可以发现,其存在-OH、C=O、C-O-H、O-C=O、C=C等官能团;XPS表征分析了C、N、Fe三种元素的存在形态;CWBC+PI体系对于SDZ的降解遵循拟一级动力学,考虑了pH、催化剂投加量、PI浓度、共存阴离子等条件对降解的影响。在持续厌氧条件下pH=3、PI=5 mM、CWBC=0.25 g/L的条件下,40μM的SDZ在40 min内降解效率可达97.47%,此时TOC的降解效率可达74.18%,降解速率常数可达0.3245min-1;研究中发现SO42-、HCO3-、Cl-、NO3-和HA对于SDZ的降解影响并不显著,而在pH=3的酸性条件下高浓度NO3-离子则是会大幅的抑制SDZ的降解效能;在多次循环实验中CWBC仍表现出良好的稳定性,利用简单甲醇浸泡处理后,可以有效的恢复催化剂的催化活性;另外使用CWBC+PI体系处理了其他常规污染物,也都表现出良好效能;同时PMSO只有在降解反应体系中捕获到Fe(Ⅳ)的生成,证明Fe(Ⅳ)在SDZ的降解中起着关键作用;通过ESR表征和自由基淬灭实验,证明了在CWBC+PI体系中O2·-、~1O2是主要的自由基物种,而·OH的作用并不显著;通过I-t图电化学实验表明,猝灭电子能大幅的抑制SDZ的降解,CWBC+PI体系中确实存在电子转移作用;通过KBH4和H2O2处理了CWBC的官能团,发现还原性官能团有相当重要的作用。实验结果表明,Fe、N共掺杂的CWBC能有效活化PI,能有效的应用于实际废水处理中,并表现出良好的重复性、恢复性,在厌氧条件下由于其上还原性官能团并未被氧化,也不存在氧气竞争电子、占据活性位点等现象,因此表现出更好的降解效果,形成了两条不同的降解途径,这为高级氧化提供了新的思路与想法。
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