【摘 要】
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超级电容器功率密度高、循环寿命长、充放电速率快。但是相比于锂电池、燃料电池,其较低的能量密度限制了它进一步的实际应用。MnO2材料由于其高的理论比容量(1370F g-1),价格低廉,无毒,形貌晶型多,因此是比较有前景的超级电容器电极材料之一;但是MnO2导电性能和离子输运差,因此在实际测试中,远远达不到MnO2的理论比容量。为了提高超级电容器能量密度,本文主要从以下几个方面进行:（1）对MnO2
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超级电容器功率密度高、循环寿命长、充放电速率快。但是相比于锂电池、燃料电池,其较低的能量密度限制了它进一步的实际应用。MnO2材料由于其高的理论比容量(1370F g-1),价格低廉,无毒,形貌晶型多,因此是比较有前景的超级电容器电极材料之一;但是MnO2导电性能和离子输运差,因此在实际测试中,远远达不到MnO2的理论比容量。为了提高超级电容器能量密度,本文主要从以下几个方面进行:（1）对MnO2材料进行改性处理,提高电极材料的电化学性能,从而来提高器件的能量密度;（2）构筑新颖的器件结构,提高器件电压窗口,增加超级电容器的能量密度。（3）使用混合电解质进一步提高MnO2电极材料容量,从而提升超级电容器能量密度。从这几个方面,对超级电容器器件性能的提高做了系统的研究,主要研究工作和结果如下:（1）利用水热法制备了球形Al掺杂MnO2,并通过对材料形貌、晶型以及元素组成等分析,证实Al3+的成功掺杂;Al3+离子掺杂,降低了能带宽度,从而增强MnO2导电性,提高电极材料电化学性能,在1M Na2SO4溶液中,1A g-1电流密度下,获得了301.8 Fg-1的高比容量;5000次充放电循环后具有100%的初始电容保持率。（2）设计了具有高电压窗口的新型超级电容器原型器件,器件以Al-MnO2为正极活性材料采用Na2SO4凝胶电解质、负极采用活性炭（AC）并以KOH凝胶电解质、中间用阳离子膜作为隔膜,用来构筑宽电压窗口柔性超电器件。正负极采用两种不同的凝胶电解质,这样可以使得两极材料分别在各自电压窗口较高的电解质中工作,从而提高器件电压窗口;器件中间的阳离子隔膜允许阳离子透过平衡电荷,而阻断阴离子穿透。采用Al-MnO2为正极材料,组装的该结构超电器件电压窗口能够达到0-2.6V,能量密度高达64.7Wh kg-1,单个器件可以成功点亮一个绿色二极管。（3）利用乙二醇对MnO2材料进行超薄碳层包覆改性,碳层的作用一方面可以提高导电性增加容量,另一方面还可以阻止MnO2溶解提高稳定性,由此来增强电极材料的电化学性能。此外使用Na2SO4/Zn SO4/Mn SO4混合溶液,由于电解质中Zn2+离子在MnO2中的嵌入/脱嵌,显著提升MnO2容量,2A g-1电流密度下,获得了908.2F g-1的高比容量;以C-MnO2为正极活性物质,AC为负极材料,正极电解质改用PVA-Na2SO4/Zn SO4/Mn SO4凝胶,构筑高电压柔性器件,器件电压窗口为0-2.6V,再加上正极材料容量的提升,最终器件能量密度可以达到97.5Wh kg-1。
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