【摘 要】
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能源危机是人类需要面对的严峻问题之一,因此迫使人类必须寻找出可替代目前化石能源的方案,各种高效、低污染的能量转换装置相继被研究者开发出来,其中固体氧化物燃料电池因其具备高的能量转换效率、无污染和低成本的特点吸引着广泛研究者的兴趣。在这其中以质子为传导离子的质子陶瓷膜燃料电池（PCFC）的出现可以将工作温度降低至600℃以下,解决了中低温运行的问题,但是PCFC仍然有一些材料问题需要解决,如材料化学
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能源危机是人类需要面对的严峻问题之一,因此迫使人类必须寻找出可替代目前化石能源的方案,各种高效、低污染的能量转换装置相继被研究者开发出来,其中固体氧化物燃料电池因其具备高的能量转换效率、无污染和低成本的特点吸引着广泛研究者的兴趣。在这其中以质子为传导离子的质子陶瓷膜燃料电池（PCFC）的出现可以将工作温度降低至600℃以下,解决了中低温运行的问题,但是PCFC仍然有一些材料问题需要解决,如材料化学稳定性等。Ba Zr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3-δ（BZCYYb）和Ba Co0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ（BCFZY）是PCFC最具潜力的电解质和阴极材料之一,在各种电池上的表现和探究已极其丰富。本论文对这两种材料使用电导弛豫的方法探索其在湿润空气中的质子传输行为,以及使用这两种材料制备管状固体氧化物燃料电池。第二章中采用电导弛豫法研究电解质材料BZCYYb在500～700℃、含有10%H2O的湿润空气中发生的质子吸收行为,质子和空穴扩散速度大于氧空位造成电导率表现出先下降后缓慢上升至平衡的现象。电导率平衡弛豫时间从700℃时的3500 s增加到500℃的25000 s,拟合计算获得的氢质子表面交换系数Kδ从700℃的6.48×10-5 cm s-1减小到500℃的1.01×10-5 cm s-1。而在10%D2O的湿润空气中的电导率变化与10%H2O条件下类似,但是平衡值略低于初始值,电导率平衡弛豫时间从500 s增加到15000 s,同时氘质子表面交换系数Kδ从3.8×10-4 cm s-1减小到9.65×10-6 cm s-1。对比之下氘质子的表面交换速率大于氢质子,但是在相同条件下BZCYYb需要吸收更多的氢质子来达到平衡状态。在之前的工作中研究BCFZY的质子吸收行时需要严格控制条状测试样品厚度以忽略质子体相扩散过程的影响,而第三章则是探究试样厚度对BCFZY质子吸收过程的影响。采用电导弛豫法测试不同厚度的试样在含10%H2O的湿润空气中的电导率变化,测试结果显示试样的电导率均是单调降低至平衡阶段且平衡时间随着温度的降低而增加。厚度为0.7 mm时平衡弛豫时间从700℃的1400 s增加到550℃的7000 s,质子表面交换系数Kδ和体相扩散系数Dδ分别从1.02×10-4 cm s-1、5.1×10-7 cm s-2减小到2.1×10-5 cm s-1、6.68×10-8cm s-2。但是,在同一温度下电导率平衡时间不再随着试样厚度的增加而增加,但是质子表面交换系数Kδ和体相扩散系数Dδ分别从2.1×10-5 cm s-1、6.68×10-8 cm s-2单调增大至2.46 mm的1.13×10-4 cm s-1、1.53×10-6 cm s-2。试样的特征厚度在550℃时从3μm增加到13.8μm,表明质子吸收过程是由体相扩散过程控制。为了探究简化大尺寸管状质子陶瓷膜燃料电池（T-PCFC）的制备过程,第四章的工作使用中空且顶端带有微小孔隙的玻璃管作为制备阳极支撑体的模具,把均匀粘附阳极浆料的玻璃管放入非溶剂水中完成相转化过程后脱模即可得到Ni-BZCYYb的阳极支撑体,探索出最佳的烧结方式以减少基板对T-PCFC电解质薄膜的影响。烧结之后的阳极支撑层通过SEM观察到存在大量的连通的孔隙,同时浸涂覆法制备出30μm厚的致密BZCYYb电解质层。以湿润氢气为燃料、环境空气为氧化剂时在600℃的最大功率密度是80 m W cm-2,欧姆阻抗为14Ωcm~2,极化阻抗（Rp）在600℃时是16Ωcm~2。
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