铁碳双池法再生NO络合吸收液的规律研究

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氮氧化物容易导致酸雨,消耗臭氧层,引发光化学烟雾,引起温室效应和雾霾等环境问题。经济、高效地净化氮氧化物是大气污染治理的重要课题。本论文以铁碳双池原电池反应器为依托,对乙二胺四乙酸亚铁(Fe(Ⅱ)EDTA)络合吸收-铁碳双池反应器还原再生的烟气一氧化氮(NO)净化技术进行了基础研究。首先,构建了铁碳双池反应器,研究了铁室和碳室的电极电势及其氧化还原电位(ORP)的影响规律。其次,研究了一氧化氮络合物(Fe(Ⅱ)EDTA-NO)在铁碳双池反应器中的氧化与还原规律。最后,采用络合吸收与铁室还原再生技术,开展了模拟烟气NO的净化规律研究。主要结论如下:电性能结果显示:铁碳双池反应器的铁室和碳室分别具有良好的还原能力和氧化能力。铁室中的铁电极以及碳室中的石墨电极的电极电势往往受电解质浓度、溶液p H、铁碳粉末含量以及电极数量等因素的影响。以上因素以及搅拌速度也会影响铁室和碳室的氧化还原电位。实验结果表明:铁室以及碳室的电极电势分别可达到-670.1 m V和613.7 m V,而它们的氧化还原电位分别可达到-700 m V和310 m V。Fe(Ⅱ)EDTA-NO的氧化与还原实验显示:铁室还原产物主要为氨氮(NH4+),碳室氧化产物绝大部分为亚硝酸根(NO2-),硝酸根(NO3-)较少。根据各自90组实验数据,建立了铁室还原与碳室氧化的动力学模型。统计结果证明,动力学模型是适定的,可以良好反映NO络合物在铁室与碳室中的反应过程。动力学模型显示:降低反应室p H和NO络合初始浓度,增加反应器的电极对数、电解质浓度和铁碳粉末含量,延长反应时间均有利于NO络合物的还原与氧化去除。络合吸收与铁室还原再生工艺的40 h循环运行结果表明:该技术对模拟烟气中的一氧化氮(NO)、二氧化硫(SO2)和二氧化碳(CO2)的去除率分别可达85%以上、99%以上和约50%。但随着运行时间的延长,其NO净化效率会下降。通过向铁室添加乙二胺四乙酸钠盐(EDTANa2)和降低进气NO浓度,可明显改善NO的净化效果。依据电化学原理,推测SO2和CO2的净化可能是被铁室分别还原成了连二亚硫酸(H2S2O4),一氧化碳(CO)和甲酸(HCOOH)。吸收器溶质固体的X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)分析结果在一定程度上验证了该推测。
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