有机聚合物中高能载流子的自旋极化

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自旋电子学是一个备受科学家们关注的新领域,它的应用成果(如自旋阀、自旋场效应管等)革命性地改变着我们的社会。与无机半导体相比,有机半导体主要是由含碳的有机小分子和π共轭高分子组成,其自旋轨道耦合相互作用和核超精细相互作用都较弱,因此有机半导体呈现出很长的自旋弛豫时间,有利于自旋输运。但是,有机半导体有较强的电声耦合相互作用,这使得它的载流子呈现自陷态,局域在分子内或若干分子之间,这些自陷态的形成、解离和输运会引起有机半导体器件丰富的现象。这些自陷态载流子还具有特殊的电荷-自旋关系,这与其不同寻常的自旋相关性质有密切的联系。这些性质使有机半导体有望成为很具前景的自旋电子学应用材料。因此,有机自旋电子学在国际上引起极高的关注度,其相关研究也在如火如荼地进行着。  2002年,Dediu[31]首次在实验上成功制备自旋注入器件,实验测量显示,当六噻吩膜厚在100-200nm时,即使在室温下器件中也有明显的磁电阻。这一现象很快引起了人们的关注,为了揭示有机器件磁电阻效应的物理机制,大量的有机半导体器件被制造出来。目前,有机半导体器件包括有机自旋阀、有机电致发光器件和有机非磁性器件。  其中目前有机非磁性器件的磁电阻效应是当今有机自旋电子学研究的热点,大量的研究工作者对其物理机制的探索表现出极大的兴趣。根据大量的实验人们发现有机磁电阻是有正负之分的一种弱磁场强响应的效应。整个器件本身不含任何磁性元素,两侧电极都只是普通的金属,不会向有机层进行自旋注入,因此有机磁电阻效应被认为是有机材料的内在属性。因此,对于有机磁电阻效应的物理机制的解释主要基于有机材料独特的载流子特性。  本论文在前人工作的基础上主要利用SSH模型,考虑自旋轨道耦合相互作用研究在一维有机半导体中注入电子到高能级时载流子自旋极化情况,同时电声耦合相互作用是有机半导体的重要的特性,因此文章还研究了电声耦合对高能载流子自旋极化的影响。  我们发现随着电子注入能量的增高,体系的自旋极化整体呈下降趋势,这与实验上测得的随着偏压的增大,有机器件的磁阻减小的现象相吻合。因为随着外加偏压的增大,电子被激发到更高的能级即外加偏压与体系能量正相关。因此磁电阻绝对值跟磁矩是正相关的。  另外,我们还研究了电声耦合作用对自旋极化的影响,在低能级下,随着电声耦合系数的增大,磁矩增大;而在高能级随着电声耦合系数的增大,磁矩减小。我们认为,这主要是由于随着电声耦合系数的增大,局域性增强,电子-电子相互作用增强。  在低能级时,由于电子的局域性很强,因此电子-电子相互作用较强,电子-电子相互作用在与自旋轨道耦合的相互竞争中处于优势,因此电子注入到较低能级时,磁矩整体表现为随电声耦合系数的增大而增大。  而当电子注入到较高能级时,电子局域性较弱,电子-电子相互作用较弱,并且在高能级时,自旋轨道耦合相互作用对磁矩的影响较电子-电子相互作用对磁矩的影响更显著,因此在高能级时磁矩整体上表现为随着声电耦合系数的增大而减小。
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