以UiO-66为载体的Cu-ZnO型催化剂的制备及其在CO2加氢制备甲醇中的应用

来源 :厦门大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sleon001
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
当前,国际社会正面临经济发展与环境保护的巨大矛盾,开发合适的CO2捕获和利用技术将温室气体CO2转化为具有经济利益的工业品是解决该矛盾的重要一环,而CO2加氢制备甲醇是最具发展前景的方向之一。当前Cu-ZnO型催化剂具有实用价值,但存在稳定性差、选择性低等问题。将Cu-ZnO高分散地负载于MOF载体中是一个条可行的解决方案,但如何在常规价廉的MOF孔道内实现高分散、超小尺寸Cu/ZnO颗粒的负载仍然是研究者面临的挑战。为此,本工作提出开发一种以较价廉易得的MOF(UiO-66)为载体的Cu-ZnO型催化剂Cu/ZnOx@UiO-66,研究MOF孔道内如何创新地实现高分散、超小尺寸Cu/ZnO颗粒的制备,研究所制备的Cu/ZnOx@UiO-66用于催化CO2加氢制备甲醇的性能以及催化剂结构对其催化性能的影响。利用MOF(UiO-66)外表面疏水而内表面亲水的特性,创新地采用双溶剂法,将Cu离子负载入UiO-66孔道中并进行还原。同时,利用Zn(Et)2与UiO-66中Zr金属团簇的反应,将Zn引入UiO-66中。该方法能够成功地将金属负载到UiO-66内制备出Cu/ZnOx@UiO-66催化剂,并通过MOF的限域效应产生超小的金属纳米颗粒,尺寸远小于由传统浸渍法负载的金属颗粒,且分散均匀、稳定。以所合成的Cu/ZnOx@UiO-66催化进行CO2加氢制备甲醇的性能研究,结果表明:1.相较于传统Cu-ZnO型催化剂其具有较高的选择性,如在250℃、4 MPa、12000 h-1的体积空速下甲醇选择性达86.1%;2.该催化剂表面活性位的催化效率较高,同样在上述的催化条件下其TOF值大于0.00508 s-1,远超传统Cu-ZnO型催化剂;3.催化剂稳定性较好,经100 h的运行后其催化效果基本保持不变,且即使在300℃的高温下,该催化剂也没有出现烧结现象。通过合成不同结构的Cu-ZnO-UiO-66型催化剂,对其性能进行比较。对比结果表明,UiO-66结构的完整性对催化效果影响不大,而对催化效果有着较大影响的主要因素包括:金属颗粒尺寸、Cu-ZnO的结合方式、Cu-ZnO与UiO-66金属氧团簇的结合方式等。
其他文献
随着互联网的普及,网络购物便捷实惠的优势逐渐为人所熟知,日益成为一种重要的消费形式。为给用户提供更佳的线上支付体验、释放消费潜能,近年来各大电商平台先后推出了多种先消费、后付款的互联网消费信贷产品,其实时审批、灵活分期的特性同样收获了广泛认可。本文将此种商务与金融结合的应用形态称为互联网商务金融应用。近年来,我国居民部门债务存在着集中于少数客群与房贷项目上的结构失衡,互联网商务金融应用因其金融功能
学位
刘禹锡是中唐文坛杰出的文学思想家,词翰兼奇,才名卓荦,一生勤于著述,在诗文创作方面取得了巨大成就。刘诗以“豪隽微婉”的风格特征著称,古今学者对其诗作多有评述,研究成果丰硕,然而伴随着学术观念与研究视角的不断发展更新,从不同角度依然可对刘诗进行深化与补足研究。本文拟从“叙事性”视角出发,结合刘禹锡的诗歌文本探讨刘诗的叙事性特征,阐释刘诗多样的叙事艺术表现,期望从叙事角度对刘禹锡诗歌有一个新的认识。本
学位
期刊
博物馆疗法不仅可以缓解精神、情感问题,而且能够帮助人们增强社交能力、认知功能和情感调节能力。博物馆疗法形式多样,近年来,国外博物馆与部分医疗机构和社会组织合作,成功实施艺术疗法,收获良好成效。我国博物馆的艺术疗愈开展仍有较大的探索空间,未来将进一步拓展博物馆功能的新维度,建立“医艺跨界”的科学合作机制,提供博物馆艺术疗愈的新方法服务社会大众,满足人们日益增长的精神文化需求。
期刊
自1949年建国以来,中国的钢铁产业发展十分迅速,产量不断攀升,而钢铁产业在各个地区之间的分布随着产业的不断发展也处在不断的调整之中,从建国初期的偏居一隅的产业布局到现在的遍地开花。截止至2018年,中国大大小小的钢铁企业数量超过8000家,但是大中型企业的比重却不超过20%,中国钢铁产业从整体上来看,产业集中度较低,且在地区间的分布十分分散,除西藏以外,全国的其他30个省市区(不包括港澳台地区)
学位
20世纪90年代起,从西方医学地理学中发展出一门新的分支学科——健康地理学。在这一新学科框架下,地理学研究的重心逐步从关注疾病与诊疗服务向关注广泛意义上的健康与福祉拓展,一大批关于地方与疗愈过程的研究在过去的30年间迅速兴起并在地理学与社会科学领域产生了显著的影响力。而这些关于疗愈的研究拥有一个共同的理论基点,即W. M. Gesler在1992年提出的“疗愈景观”这一概念,并在随后的发展中逐步发
期刊
高速铁路的跨越式发展不仅缩短了时空距离,加快要素流动,而且极大地改变了我国经济发展的格局。目前,高速铁路的基础网络逐步形成,由点到面的布局逐渐完善,预计2020年高铁营业里程将覆盖80%以上大城市。在众多创新主体中,企业创新具有效率高、成本低、活跃度强的特点,对推动创新有着不可替代的作用。然而与发达国家相比,我国创新水平仍处于落后水平,企业创新仍然存在短板。因此,系统地探究高铁对企业创新的关系具有
学位
器官移植作为重要的医疗方式成功拯救无数患者,并被列为20世纪最伟大的医学成就之一①。从2010年起,中国人体器官捐献工作启动试点,到如今中国已经取得不菲成绩,但仍旧面临将近1:30的器官缺口。不同于其它公共资源,捐献的器官有其特殊性:禁止公开交易且供给全部来自个人自愿捐献。因而我们需要单独研究器官捐献的相关政策来指导解决器官供给短缺问题。本文主要采用实证检验和实验研究相结合的方法分析不同的器官捐献
学位
<正>关节炎最忌讳山路,印象中多次旧疾复发皆因登山!无法懊悔且可能再犯,姑且称之为美丽错误,是一次又一次带自虐性的疗愈过程!车循雪线于坡岭间绕转,不知已经、还要弯绕几回?双足渐地肿胀膝盖紧绷,心底暗自估量──斜坡与阶梯哪种友善?上下楼该让哪脚先行?总算抵达宜兰太平山庄,眼前矗立的通天阶梯发出严厉挑战,全身关节联合抗议,旅游无法暂停也不宜扫兴,只得奋力前行!行过桧木广场登上香杉馆,过了蹦蹦车站经肖楠
期刊
随着高等教育的日益普遍以及全球经济的增长放缓,加之企业对高资质员工的一味追求,导致目前员工的资质过剩感知愈加普遍,这种现象也引起了学界的广泛关注。服务行业的员工由于长期从事简单的和重复的劳动,更容易产生资质过剩感知,但学界对资质过剩感知对员工服务行为的影响关注不足,特别是对顾客服务主动性行为的研究更是凤毛麟角。随着服务行业在我国国民经济中的地位不断提升,服务行业的竞争也更加激烈,对服务质量起到重要
学位