【摘 要】
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氨气选择性催化还原技术(NH3-SCR)被认为是富氧条件下脱除NOx最有效的技术,具有菱沸石(CHA)结构的Cu-SAPO-34分子筛催化剂因其较好的SCR反应活性、N2选择性以及优良的水热稳定性受到广泛的关注。本文研究了水蒸气对不同硅铝比不同Cu负载催化剂NH3-SCR活性的影响,通过H2-TPR、NH3-TPD、XRD以及XPS等手段探究水蒸气对催化剂表面Cu物种的影响机制。采用离子交换法制备
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氨气选择性催化还原技术(NH3-SCR)被认为是富氧条件下脱除NOx最有效的技术,具有菱沸石(CHA)结构的Cu-SAPO-34分子筛催化剂因其较好的SCR反应活性、N2选择性以及优良的水热稳定性受到广泛的关注。本文研究了水蒸气对不同硅铝比不同Cu负载催化剂NH3-SCR活性的影响,通过H2-TPR、NH3-TPD、XRD以及XPS等手段探究水蒸气对催化剂表面Cu物种的影响机制。采用离子交换法制备了一系列不同Cu含量Si/Al为1/4、1/10的Cu-SAPO-34催化剂,在含水(5 vol.%H2O)与不含水SCR气氛下(O2含量为5%或者10%)进行活性测试;设计瞬态实验,研究催化剂NH3-SCR活性对水蒸气存在与否的瞬态响应;进而设计实验对比研究含水的SCR气氛处理之后催化剂活性变化。结果显示,相同Si/Al的催化剂样品,Cu负载越高低温下的活性越高,高温下活性差别不大。水的存在会促进每个样品在整个反应区间中的活性:在低温下,水存在会降低重氧化反应的能垒从而促进反应活;在高温下,水会促进催化剂表面的Cu O迁移转化为其他物种,抑制NH3氧化,从而提升SCR反应活性。瞬态实验显示,无水SCR反应气氛下,水蒸气的加入会导致催化剂活性的快速提升,水蒸气停止通入之后催化剂的SCR活性呈现出先快速随后缓慢的下降,但相对于水蒸气通入之前有着较小的永态的活性提升。含水的SCR气氛处理1h之后,催化剂整个温度区间上的NH3-SCR活性相对于未处理的新鲜催化剂均有提升,这是水处理带来的瞬态影响以及永态影响的协同作用导致。将催化剂分别在SCR以及water-SCR气氛下处理一个小时,通过表征手段探究催化剂表面Cu物种的变化。结果显示,SCR feed处理之后,[CuII(OH)]+的数量有所减少,催化剂表面Cu物种更加分散,Z2Cu-6MR物种的可还原性降低。催化剂表面的Cu O含量相对新鲜催化剂有所减少,催化剂表面较弱结合的Cu物种部分迁移形成较为稳定的Cu物种。而water-SCR feed处理之后,较弱结合的Cu物种向更为稳定的缺陷位点迁移被较大促进,催化剂表面的Cu O数量进一步减少,Cu2+以及[CuII(OH)]+的数量有所增加。也即是,含水气氛处理之后,催化剂表面未锚定的Cu物种(如Cu O)在水存在气氛下迁移重新分散锚定到催化剂表面上的缺陷位点上。这种催化剂表面不稳定Cu物种的重新分散锚定造就了水蒸气对催化剂NH3-SCR活性永态的提升作用。
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