论文部分内容阅读
硅胶基吸附材料是一类对金属离子有较好吸附性能的含硅材料。它是以硅胶为基体,在基体表面通过一定的化学反应引入有机基团而得到的一类杂化材料。硅胶本身是一种多孔的物质,且表面引入的有机基团能够与金属离子进行一定的络合作用,所以这类的材料均有一定的吸附能力。PAMAM树形大分子中含有大量的对金属离子有较强的络合能力的氮原子,所以可以将其引入到硅胶的表面得到PAMAM树形大分子硅胶基吸附材料。本文中首先通过发散法先合成0.5代到3.0代PAMAM树形大分子单体,然后将其接枝到硅胶的表面,得到SiO2-G0.5、SiO2-G1.0、SiO2-G1.5、SiO2-G2.0、SiO2-G2.5、SiO2-G3.0硅胶基吸附材料,将这种途径称为均相合成法。而先在硅胶表面通过偶联剂改性,再用丙烯酸甲酯和乙二胺逐步反应得到不同代数硅胶基吸附材料的方法称之为异相合成法。实验证明,均相法合成单体,然后接枝单体到硅胶表面有利于提高吸附材料功能基团的含量,且吸附性能较好。将胺丙基三乙氧基硅烷(APTS)依次与丙烯酸甲酯进行Michael加成、与乙二胺发生酰胺化,重复这两步反应,得到G0.5、G1.0、G1.5、G2.0、G2.5、G3.0六代聚酰胺-胺(PAMAM)型树形大分子单体。将合成的单体键载到硅胶上,得到六代硅胶基吸附材料SiO2-G0.5、SiO2-G1.0、SiO2-G1.5、SiO2-G2.0、SiO2-G2.5、SiO2-G3.0。本文对六种单体和六种吸附材料进行了表征,并考察了其中整数代硅胶基吸附材料SiO2-G1.0、SiO2-G2.0、SiO2-G3.0对不同金属离子Pb2+、Hg2+、Cu2+、Ni2+、Zn2+、Ag+、Au3+、Cd2+的吸附性能。研究发现,三种吸附材料均对Hg2+、Ag+、Au3+具有较好的吸附性能。对多数金属离子的吸附量顺序为SiO2-G2.0﹥SiO2-G1.0,SiO2-G2.0﹥SiO2-G3.0。三种吸附材料SiO2-G1.0、SiO2-G2.0、SiO2-G3.0对Au3+的吸附数据显示,吸附效率随吸附剂的用量增加而逐渐提高,且吸附效率非常高。吸附量随pH的增大而增大,吸附过程为液膜扩散控制机理,均较好的符合拟二级动力学模型。等温吸附结果表明,Langmuir等温吸附线性方程可以很好的描述SiO2-G2.0、SiO2-G1.0、SiO2-G3.0对Au3+的吸附行为。吸附材料对Hg2+的吸附结果表明,吸附效率随吸附剂的质量增加而逐渐升高,达到一定量时金属离子可以吸附完全,表明吸附效率较高。吸附量均在pH值为3时达到最大,对Hg2+的吸附为液膜扩散机理,吸附动力学符合拟二级动力学模型,等温吸附符合Langmuir吸附模型,SiO2-G3.0的等温吸附则可以很好的用Freundlich的线性来进行描述。吸附材料对Ag+的吸附结果显示,吸附效率随吸附剂的用量增加而逐渐提高,达到完全吸附时,吸附剂的消耗量较高。吸附量随着pH值增大而明显增大,对Ag+的吸附为液膜扩散机理,吸附动力学符合拟二级动力学模型,等温吸附符合Langmuir吸附模型。三种吸附材料均具有良好的重复利用性能。