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近年来,由于具备优异的力、光和电学等性质,二维过渡金属硫族化合物（Transition metal dichalcogenides,TMDs）范德华异质结在新型电子、光电和能源等众多领域表现出了巨大的应用潜力。然而,此类范德华异质结界面处的缺陷态和低势垒等能引起较高的层间复合,其表面也存在较大的光反射率,这些因素将导致TMDs范德华异质结的光电转换效率始终无法达到人们的预期和太阳电池的应用要求。因此,对其光电性能的有效调控已经成为相关纳米科学和光电子器件领域极为关键的问题。目前的研究表明,在范德华异质结中插入h-BN等薄绝缘层可以有效地抑制层间复合并提高光电转换效率,但当绝缘体达到一定层数后继续增大其厚度,体系的转换效率将降低。此外,实验发现倾斜/水平构型的范德华异质结对光吸收的影响比较明显,其纳米片阵列可以降低表面反射率和增强光吸收,进而提升光电性能。虽然这两种结构可以分别通过抑制层间复合和增强光吸收来提升光电转换性能,并且都存在最佳效率和最优条件,但是还存在诸多亟需解决的基础科学问题,如优化条件和最佳光电转换效率的预测、插层绝缘体怎样影响载流子的复合和收集、纳米片阵列的光捕获机制、体系的尺寸及几何结构参量与光电性质之间的理论关系等。因此,在本论文中,为了寻找最优化的光电转换效率和最佳条件,并阐述载流子复合、载流子收集和光捕获等物理机制,我们结合键弛豫理论和细致平衡原理,研究了界面调控和几何效应对MoS2/WSe2范德华异质结光电性质的影响。研究成果如下:（1）建立了MoS2/h-BN/WSe2异质结的能带偏移和光电性质与各结构组元尺度之间的理论模型,阐明了插层h-BN对MoS2/WSe2范德华异质结中载流子的复合和收集以及光电转换效率影响的理论机制。发现MoS2/h-BN/WSe2异质结的光电性质相比于MoS2/WSe2得到了明显的改善。另外,由于h-BN对层间复合和载流子收集不同程度的抑制作用,MoS2/h-BN/WSe2异质结的光电转换效率在单层TMDs和11层h-BN下达到最佳值3.23%,并且随着TMDs厚度的增大最高可达23.37%,此时插层h-BN的最佳厚度从3.64 nm减小至2.86 nm。（2）建立了光吸收率与几何参量之间的理论关系,并从原子层次研究了几何结构参量对MoS2/WSe2倾斜/水平异质结光电性能的影响。结果表明:各组元材料可以相互影响对方的光吸收率,且由于纳米片阵列的抗光反射性质,倾斜/水平与水平/水平异质结构相比表现出了更优异的光电性能。而且,我们发现倾斜Mo S2/水平WSe2的最佳能量收集结构为Type B异质结构,并得到了MoS2的最佳倾斜角度和最佳厚度,当MoS2的倾斜角和厚度分别为62°和9.7 nm时,它的最佳光电转换效率可高达12.60%（L1=D2=100 nm情况）,该效率还可以通过调控MoS2尺寸和倾斜角来进一步提升。