自由电子激发金属中表面等离子体激元的理论与实验研究

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表面等离子体激元(SPPs)是外部电磁场与良导体材料中的自由电子的集体震荡相互耦合产生的一种激发态表面倏逝波,具有亚波长局域,表面场增强等特性。作为能产生SPPs的天然材料,金属最早出现在研究中,至今已有百余年历史。而金属产生的SPPs的作用范围在纳米量级,早期的加工技术无法使其投入实际应用。近年来,由于微纳加工技术的发展,SPPs再次成为研究的热点,被广泛运用于近场成像、化学生物传感、表面拉曼散射增强、光学传输增强、相干辐射增强等领域。且石墨烯、拓扑绝缘体、维尔半金属等新型人工材料也引入了研究中,拓宽了SPPs的应用范围。因此,研究了解SPPs的激发特性、辐射传输特性,对其应用具有极其重要的指导意义。本论文以自由电子激励金属结构产生的SPPs的激发特性的研究及其在新型辐射结构中的应用的研究为基础,通过纵向场法求解结构的电磁场方程来进行理论研究,并通过时域有限差分法进行模拟仿真研究,旨在深入了解材料中的SPPs与自由电子相互作用的过程及激励特性,特别是极限条件(低局域因子状态)下的SPPs的激发特性;以及深入分析结构中产生的SPPs对辐射传输场的影响,为利用SPPs在高敏生化传感及新型辐射器件等领域的应用提供理论依据和设计指导。研究发现:在高电压电子平行激发金属体结构产生的低局域因子区域的SPPs的仿真中,和理论求解亥姆霍兹方程求解所得的色散方程比较,观察到激励产生的表面场频率高于解析求解的冷色散对应频率,且激励电子能量越大,激发频点频率越低,对应的局域因子越小,激励的表面场频率与冷色散对应频率差距越大。而后,根据理论中SPPs的横向衰减特性,在仿真中对激发频率及对应的冷色散频率的电磁场进行衰减特性分析,发现仅激发频率满足理论衰减特性。从而证实了激发的表面场即为SPPs,且在低局域因子区域,与冷色散对比,激发场的频率产生蓝移。这是由于局域因子越小,SPPs的激发效率越低,激励场的频带越宽,且考虑到结构和材料对激发场的时域衰减,使表面场具有更宽的频谱信息,而其中的高频信号更易于激励,因此,时域信号随着振荡时间的增加,低局域因子区域的激发场频率逐渐增大,导致激发场的频率高于对应的冷色散频率。上述解释猜想在对高局域因子和低局域因子区域的SPPs的激励仿真中,通过对表面场的时域信号分析,得到了验证。此后,分析了高能电子激发下薄膜结构中产生的SPPs的特性。同体结构一致,与结构的冷色散比较,薄膜结构在低局域因子区域仿真激发的表面场也产生了频率蓝移。该结果证实了此频率蓝移现象为SPPs激励过程中的共性。最后,该现象通过宽频氙灯在Kretschmann结构中的衰减全反射吸收谱特性实验,对上述频率蓝移现象进行了验证。对该现象的研究,使人们对SPPs的激发过程有了更深的理解。且由于大多数器件的的频率依赖性,激发频率的蓝移现象对SPPs的实际应用有极其重要的指导意义。对自由电子激发平板介质波导基底加载金属薄膜结构中产生的SPPs模式与波导模式的耦合过程进行了研究。发现金属薄膜产生的SPPs的反对称模式能在波导结构中转化为相干切伦科夫辐射,在与波导边界的全反射过程中,与其中的空间模式相邻近的波导模式相互耦合,能极大的提高结构的辐射性能。与SPPs直接转化的相干切伦科夫辐射相比,此耦合结构中的辐射强度获得了30多倍的增强,且由于波导结构对辐射场的边界反射作用,在非耦合条件下,反对称模式的SPPs转化的相干辐射依然存在5倍的辐射功率增强效果。与传统的介质波导相比,该波导结构由于SPPs的作用,其传播场的主模从零阶波导模式变为了SPPs模式频率附近的高阶波导模式。因此,该结构可以实现波导的高阶模式选择及辐射增强。对不同能量电子平行掠过PEC反射光栅表面形成的Smith-Purcell辐射进行了结构优化,发现优化的光栅为大深宽比光栅,且电子能量越低,优化深宽比越大。由于SPPs的强局域性,在光栅基底中引入SPPs材料能极大的减小了光栅的优化深度,从而使小深宽比光栅获得更优的辐射性能。其后,研究了几种不同光栅结构中的SPPs和局域表面等离子体(LSP)的激发情况,观察到在金基底介质条带光栅中能在光栅沟槽的下表面激发起SPPs对辐射场形成约40倍的相干辐射增强。当光栅深度增大,电子距离金属表面的距离增大,SPPs的激发效率降低,而过低的光栅深度使其衍射辐射的效率降低,因此,该种方式对辐射场的增强能力较弱。而PEC基底金条带光栅和金反射光栅中在光栅上表面激发起的LSP克服了上述矛盾,获得了几百倍的相干辐射增强效果。上述研究结果为SPPs在新型高功率辐射器件中的应用提供了理论指导。
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