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随着社会经济的发展,能源过度消耗,环境问题越来越突出。我国多次出现的雾霾便是大气中固体颗粒、含硫化合物、含碳化合物、水蒸汽及氮氧化物共同作用下产生的。其中,氮氧化物对人类生活的影响非常严重,95%的氮氧化物是由机动汽车及火力燃煤发电厂排放的。 本文以火力燃煤发电厂排放出的NOx通过氨选择性催化还原的脱除为背景,开展低温NH3-SCR催化剂的研究。选择氧化锰基催化剂为研究对象,通过稀土和过渡金属掺杂对催化剂的结构及物化性质的改性,提高了催化剂的低温催化活性、热稳定性及抗水抗硫性能。利用多种表征手段研究了NO与NH3在催化剂表面的吸附形态及反应机理。取得了如下主要的研究结果: 研究了Sm-MnOx催化剂的制备及制备条件对催化性能的影响。通过共沉淀法制备了Sm-MnOx催化剂,研究了焙烧温度对催化性能的影响,随着焙烧温度的提高,催化剂的比表面积先增大后减小,MnOx由无定型的MnO2逐渐转变为Mn2O3,使催化剂吸附NO和NH3的能力明显变弱。适宜的焙烧温度为450℃。当催化剂的焙烧温度>550℃时,催化剂表面高价态锰(Mn4+)及表面吸附氧(Os)的相对含量显著降低,使催化剂对NO氧化和桥式亚硝酸盐转化成硝酸盐的催化性能下降。NH3在经高温焙烧后的催化剂上更易于被非选择性氧化,使有效的NH3/NO比例下降,不利于NH3-SCR反应的进行。 研究了Sm在Sm-MnOx催化剂中的作用及NH3-SCR催化反应机理。结果表明,适量Sm的添加可有效增加催化剂的比表面积,从而改善了气相反应物分子在催化剂表面的吸附和活化。Sm的添加不改变锰基催化剂上NH3-SCR反应的机理,但可加快催化剂表面亚硝酸盐向硝酸盐转变的速率,从而提高催化剂的活性。另外,Sm的存在明显提高了MnOx催化剂的抗水抗硫性能。 研究了尖晶石结构的CoaMnbOx催化剂的制备及性能。通过共沉淀法制备了CoaMnbOx催化剂。当Co/Mn摩尔比为7/3时,在Co7Mn3Ox催化剂中形成了尖晶石结构的MnCo2O4.5,不但提供了更多的表面活性位,也增加了催化剂的热稳定性。通过Co7Mn3Ox中Co与Mn之间的协同作用,提高了催化剂的氧化还原性能,增加了催化剂的表面酸性位,从而有利于NO+O2和NH3在催化剂表面的吸附和活化,促进了NH3-SCR反应。 该催化剂的抗水抗硫性能也明显优于MnOx和Co3Mn7Ox,H2O和SO2中毒后的催化剂经过简单的洗涤处理后催化活性可完全恢复。