【摘 要】
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层状结构SnSe具有低晶格热导率和高Seebeck系数,在热电能量转换领域具有重要应用潜力。然而,多晶SnSe电输运性能较差,限制了其在热电器件中的应用,因此提升多晶SnSe的热电性能至关重要。本文通过固溶S实现了SnSe热电性能优化,并提高了其储锂性能;通过原位复合Ti3C2Tx第二相,实现了SnSe热、电输运性能的协同优化,并提升了其力学性能;此外,还探索了自支撑SnSe/Ti3C2Tx复合薄
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层状结构SnSe具有低晶格热导率和高Seebeck系数,在热电能量转换领域具有重要应用潜力。然而,多晶SnSe电输运性能较差,限制了其在热电器件中的应用,因此提升多晶SnSe的热电性能至关重要。本文通过固溶S实现了SnSe热电性能优化,并提高了其储锂性能;通过原位复合Ti3C2Tx第二相,实现了SnSe热、电输运性能的协同优化,并提升了其力学性能;此外,还探索了自支撑SnSe/Ti3C2Tx复合薄膜的可控制备及电学性能。主要内容如下:（1）采用低成本、常压、水相溶液化学法,实现了SnSe1-xSx（x=0,0.1,0.2,0.3,0.4,0.5）纳米片的可控合成及S固溶比例调控,探究了S含量对热电和电化学储锂性能的影响规律。研究表明,固溶S降低了SnSe低中温区的晶格热导率并提高了Seebeck系数,实现了热电优值（z T）提升,其中SnSe0.9S0.1样品在773 K的z T值达到0.64。此外,固溶S不仅增加Li+的反应活性位点,还降低Li+的扩散能垒,提高了SnSe的可逆容量和倍率性能。其中,SnSe0.5S0.5样品在0.1 A g-1电流密度下循环100圈后,仍能保持556.2 m A h g-1的可逆容量;在2 A g-1的高电流密度下,表现出546.1 m A h g-1的容量。本研究通过固溶S优化了SnSe的热电性能和电化学性能。（2）通过简易水相溶液化学法,实现了SnSe/Ti3C2Tx-y（y=0.1,0.3,0.5,1 wt%）复合材料的原位合成,探究Ti3C2Tx复合量对SnSe热电性能的影响规律。研究发现,Ti3C2Tx的加入提高了载流子浓度和迁移率,大幅提升了SnSe低中温区电导率;SnSe/Ti3C2Tx异质界面增强了声子散射,降低了晶格热导率,其中SnSe/Ti3C2Tx-0.3样品在773 K时的晶格热导率降低到0.41 W m-1 K-1。最终,SnSe/Ti3C2Tx-0.3样品在773 K时达到0.93的z T峰值,相较于基体（0.56）提高了66%。此外,SnSe/Ti3C2Tx-0.3样品的抗压强度为87.8 MPa,较SnSe提高了12.6 MPa。（3）利用超声-真空辅助抽滤法,实现了SnSe/Ti3C2Tx自支撑复合薄膜制备,探究SnSe/Ti3C2Tx质量比和热压对薄膜电输运性能的影响。电学性能测试结果表明,该复合薄膜体现n型导电特征,SnSe/Ti3C2Tx质量比减小使复合薄膜电导率增加,Seebeck系数绝对值降低,其中SnSe/Ti3C2Tx质量比为0.5的复合薄膜的最高功率因子达到2.4μW m-1 K-2。热压进一步优化了上述薄膜的电导率和Seebeck系数,525 K的功率因子达到12.9μW m-1 K-2,相较于未热压样品功率因子显著提升。
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