论文部分内容阅读
目前癌症已发展成为病死率极高的疾病之一,严重地危害人们生命健康安全,因此“早诊断”、“早治疗”是癌症防治的最佳捷径。研究表明,癌症病变状况与病患血液、体液中某些肿瘤标志物的量变程度有关。因此,准确可靠地分析检测肿瘤标志物的量变程度对于癌症的早期判断以及临床治疗等至关重要。发展高效、超灵敏的检测方法具有重大的实际应用前景。本论文旨在设计可控合成形貌均一、性能卓越的三维多元金属纳米材料,基于此构筑新型的电化学免疫传感器,实现肿瘤标志物的精确可靠分析,并进一步探究其在人体血清样本中的实际应用。主要工作内容如下:（1）基于三维Pt Cu纳米框构建电化学免疫传感器在前列腺特异性抗原检测中的应用研究以十六烷基三甲基氯化铵作为形貌导向剂,通过三羟甲基氨基甲烷介导的溶剂热法合成了三维（3D）Pt Cu纳米框（Pt Cu HNFs）,利用聚赖氨酸分散材料以提高电极界面的生物相容性同时防止其聚集。借助Pt Cu HNFs对过氧化氢（H2O2）具有明显提升的催化还原能力,构筑无标记电化学免疫传感器实现前列腺特异性抗原（PSA）的分析测定。最优实验条件下,该免疫传感器检测响应范围宽(0.01–75ng mL–1),检测限低(0.003 ng mL–1,S/N=3),同时具备良好的特异性、重现性及长期稳定性。通过对人体血清样本的检测,证实所构筑的电化学免疫传感器具有良好的临床应用前景。（2）基于三维PdAuCu纳米晶/二茂铁接枝聚赖氨酸构建电化学免疫传感器在癌胚抗原检测中的应用研究以聚氧化乙烯为结构导向剂,通过简便的一锅水溶液法直接合成3D海胆状PdAuCu纳米晶（Pd AuCu NCs）。通过席夫碱反应合成二茂铁接枝聚赖氨酸。纳米金作为基底材料,二茂铁接枝聚赖氨酸/PdAuCu NCs作为二抗标记物（Ab2label）,构筑夹心式电化学免疫传感器实现癌胚抗原（CEA）的分析测定。最优实验条件下,该免疫传感器分析效果优越,线性响应范围达到0.001-100 ng mL–1,检测限低至0.23 pg mL–1（S/N=3）,同时兼具杰出的重现性、稳定性及特异性,并进一步验证了该免疫传感器在人体血清样本检测中的实际应用。（3）基于三维Pt Co CuPd合金三脚架构建电化学免疫传感器在心肌肌钙蛋白抗原检测中的应用研究以非离子表面活性剂F127作为形貌导向剂,通过绿色的一锅水溶液法直接合成四元金属Pt Co CuPd分层支状三脚架（HBTPs）,合成过程中无需添加任何晶种或有机溶剂。以K3Fe（CN）6作为电化学信号探针,构筑基于Pt Co CuPd HBTPs电化学免疫传感器用于心肌肌钙蛋白（cTnI）的分析测定。最优实验条件下,该免疫传感器对cTnI的检测展示出较宽的线性响应范围(0.01–100 ng mL–1)和较低的检测限(LOD=2 pg mL–1,S/N=3),同时具备优异的重现性、特异性和稳定性。此外,该免疫传感器还可实现实际血清样品中cTnI抗原的准确测定。