【摘 要】
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可再生新能源技术的高效利用需要低成本和长寿命的储能系统。钠离子电池（SIBs）由于资源丰富和价格低廉,可以作为锂离子电池（LIBs）的补充用于规模储能,因而受到广泛的关注。然而,SIBs面临的主要挑战是需要发展低成本、高比容量和长循环寿命的正极材料。普鲁士蓝化合物（PB）正极材料,与其他SIBs正极材料（如层状氧化物和聚阴离子化合物）相比,由于具有开放的大框架结构,且允许两个Na+可逆存储和快速离
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可再生新能源技术的高效利用需要低成本和长寿命的储能系统。钠离子电池（SIBs）由于资源丰富和价格低廉,可以作为锂离子电池（LIBs）的补充用于规模储能,因而受到广泛的关注。然而,SIBs面临的主要挑战是需要发展低成本、高比容量和长循环寿命的正极材料。普鲁士蓝化合物（PB）正极材料,与其他SIBs正极材料（如层状氧化物和聚阴离子化合物）相比,由于具有开放的大框架结构,且允许两个Na+可逆存储和快速离子传输,使得其具有高的容量和快的离子脱嵌动力学,是一类非常有前景的正极材料体系。然而,由于Fe（CN）6中的高空位比例和高的配位水含量,使得其在充放电过程中发生不可逆的结构转变,从而存在容量利用率低和循环稳定性差的问题。因此,本论文主要通过控制螯合剂、形貌控制添加剂和钠盐浓度等合成条件来提高PB的结晶度及初始钠离子含量,从而成功制备出高容量和长循环寿命的普鲁士蓝类正极材料。论文的主要结果如下:（1）通过调控螯合剂合成了一系列具有不同[Fe（CN）6]空位和配位水含量的富钠PB材料(NaxFe[Fe（CN）6]1-y·z H2O),结果表明提高螯合剂的量能够有效减少结构缺陷和配位水的含量,提高材料结晶度,大大提升PB正极的电化学性能。所制备的低缺陷且富含Na+的Na1.81Fe[Fe（CN）6]0.83·2.04H2O材料可实现＞140 m Ah g-1的高可逆容量,具有优异的倍率性能（10 C下的容量保持率为55.2%）和长循环稳定性（3700次循环后容量保持率为78%）,为发展低成本、高容量和循环稳定的钠离子电池材料提供可选正极体系。（2）通过对表面活性剂和盐浓度的调控,制备了8种不同形貌的PB材料。结果表明表面活性剂的加入能够影响晶体的形貌和结晶过程,从而对电化学性能也产生影响;而钠盐浓度的提高可进一步提高材料的结晶度,降低缺陷和配位水含量,提高材料中的钠含量,从而提升了材料的初始容量和循环性能。这种富含钠离子的调控方法能够为其他普鲁士蓝类富钠电极材料的制备提供思路,为发展实用化钠离子电池提供高性能正极材料。
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