【摘 要】
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近几年来锂离子电池（LIBs）在便携式电子器件等领域取得了广泛的应用,但是随着科技的快速发展,对LIBs在循环稳定性和能量密度等方面提出了更高的要求。目前商业化的负极材料理论比容量较低,远不能满足高比能电池的需求,亟需开发具有更高比容量与循环稳定性的负极材料。Si负极由于其较高的理论比容量(4200 m A h g-1)和较低的工作电压（0.4 V）而被认为是最有潜力的高比能电池负极材料。然而,在
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近几年来锂离子电池（LIBs）在便携式电子器件等领域取得了广泛的应用,但是随着科技的快速发展,对LIBs在循环稳定性和能量密度等方面提出了更高的要求。目前商业化的负极材料理论比容量较低,远不能满足高比能电池的需求,亟需开发具有更高比容量与循环稳定性的负极材料。Si负极由于其较高的理论比容量(4200 m A h g-1)和较低的工作电压（0.4 V）而被认为是最有潜力的高比能电池负极材料。然而,在锂化/去锂化过程中Si基负极由于显著的体积变化和严重表面副反应导致其循环稳定性差。为解决关于Si负极的上述问题,已经开展了下列研究:设计纳米结构的多孔Si基材料,以改善Si基负极的电化学性能。与块状Si材料相比,纳米结构Si通常表现出优异的Li离子和电子的传输能力,提升了倍率能力。但是,对于Si基负极走向应用还需要解决两个基本问题:i)Si基材料在循环过程中巨大机械应力导致破碎以及表面副反应的不断产生,导致其电接触损失,循环稳定性差;ii)Si基复合材料的容量不能完全被充分利用,因而其能量密度有限。为了解决上述两个问题,本文主要工作如下:（1）采用化学脱合金方法制备了纳米多孔SiGe合金（NP-SiGe）负极材料,通过对循环后的电极片进行SEM测试,我们观察到循环后的NP-SiGe电极片有明显的裂痕;为了进一步解决材料在循环过程中的体积变化和副反应问题;我们提出了室温液体金属（LM,Ga In Sn质量比为7:2:1）修饰的纳米多孔SiGe合金（NP-SiGe/LM）复合材料制备策略,充分利用充放电过程中液态金属在固态与液态之间的可逆转变,实现电极表面与结构的自修复。形态和结构表征表明LM颗粒成功地嵌入纳米多孔SiGe（NP-SiGe）的孔结构内。在室温下300次循环后保持1200 m A h g-1的可逆容量,在-20℃下100次循环后仍保持746.7 m A h g-1。循环电极的形貌研究清晰地表明LM的自修复性能。这一研究为高稳定性能合金型负极提供了新的思路。（2）为进一步提升合金型负极的容量,在泡沫铜底部以NP-SiGe/LM为亲锂诱导层,构筑了多级梯度孔复合负极,诱导高容量金属锂的均匀沉积。由于NP-SiGe/LM具有更好的亲锂特性,使泡沫铜底部优先形核位点,从而诱导金属锂在泡沫铜的底部均匀沉积,而上部的多孔铜框架有效容纳金属锂沉积,面容量达到约5.6 m A h cm-2,实现更高储锂容量。NP-SiGe/Cu Foam半电池经过120圈的循环表现出97%左右的库伦效率,我们将NP-SiGe/Cu Foam与商用的磷酸铁锂（LFP）组装成全电池,LFP|NP-SiGe/Cu Foam全电池容量保持稳定,经过2000圈的循环放电容量为112.3 m A h g-1,NP-SiGe/Cu Foam电极在循环中表现出优异的循环稳定性。本研究通过NP-SiGe/LM对商业化泡沫铜的底部修饰的策略,实现了NP-SiGe/LM诱导Li在泡沫铜底部沉积,为构筑高比能负极提供了一条有效的途径。
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