论文部分内容阅读
直接甲醇燃料电池(DMFC)以其潜在高效率、设计简单、容量小、环境友好等诸多优点吸引了各国燃料电池研究人员对其进行了多方面的研究，特别是近几年取得了显著的成就。阻碍DMFC发展的问题之一就是催化剂的活性和成本问题。二氧化锰具有良好的催化活性，在二次电池领域得到了应用；而且价格低廉、丰富易得，这些优点使得二氧化锰在DMFC催化剂领域的应用成为可能。
本文采用酸处理LiMn2O4的方法制备了λ-MnO2，并通过添加PVP和PEG作为保护剂，利用水热合成的方法制备了不同粒径的纳米二氧化锰(n-MnO2)颗粒。在此基础上，采用液相浸渍还原的方法制备了Pt/λ-MnO2(C)和Pt/n-MnO2系列催化剂。通过XRD、SEM和TEM对MnO2和Pt/MnO2进行了结构或形貌表征。
采用循环伏安的方法考察了催化剂在酸性体系和碱性体系中对于氧还原和甲醇氧化的催化活性。实验结果表明Pt/λ-MnO2(C)和Pt/n-MnO2催化剂对于甲醇氧化的催化活性优于氧还原催化活性，并且在Pt/n-MnO2系列催化剂中随着n-MnO2粒径的增加，催化活性增加。并利用XAFS方法对结构进行了进一步分析，对催化机理进行了初步研究。
通过控制二氧化锰负载Pt实验过程中体系的pH值，提高了小颗粒n-MnO2表面Pt的负载量，大大改善了小颗粒n-MnO2作为载体时催化剂的催化活性，在碱性体系中对1.0mol/LCH3OH的催化氧化峰电流由最初的0.26mA提高到10mA。