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随着固态电子器件的发展朝着小型化、高速度、低功耗和多功能的方向不断推进,对器件制备过程中材料单元结构和界面形态的精确控制也提出了越来越高的要求。在深入理解器件中低维结构和复杂界面的形成机制及其与物理特性构效关系的基础上,发展精确可控的薄膜制备工艺和界面控制方法,对集成电路运行速度的提升,电子器件使用寿命的延长和存储器容量的提高等关键技术问题的突破和解决,具有重要的学术意义和应用价值。在众多功能性材料中,钙钛矿氧化物体系具有超导、多铁性、二维电子气(2DEG)等与结构和界面相关的丰富而奇特的物理现象,一直以来都是研究者们关注的焦点。随着薄膜制备技术及其辅助手段的不断成熟与发展,研究者们开发出了多薄膜结构制备和表/界面形态控制的实验方法和工艺技术,但是,在高质量钙钛矿氧化物薄膜的外延机制,半导体/氧化物界面调控及其与相关物理特性关系的研究中,仍存在许多函待解决的科学和技术问题。分子束外延技术(MBE)在薄膜材料生长方面有着独特的技术优势,在多种原位实时分析监测手段(如:反射高能电子衍射,扫描隧道显微镜等等)的帮助下,可以实现原子层级别的材料外延生长。在某些化合物薄膜的制备中,采用各组分逐层交替生长的策略,可以更加灵活、精确地实现组分、掺杂、结构、表面和界面的控制。本论文采用MBE逐层交替生长的方法,在SrTiO3(001)衬底上分别制备了SrTiO3(001)和SrMnO3(001)同质和异质外延薄膜,结合原位RHEED监控和后期表面/结构的分析,开发了相关的外延制备工艺,研究了SrTiO3(STO)和SrMnO3(SMO)薄膜逐层交替生长的微观机制。同时,对薄膜的晶格结构、表面/界面、应力状态、磁学与介电特性开展了研究,主要研究内容与结果如下:一、基于原位RHEED辅助的MBE逐层交替生长方法,通过对分子束束流通量以及交替沉积时间的细致调整与优化,成功实现了表面原子级平整的STO单晶薄膜的同质外延制备,发现了薄膜生长过程中RHEED衍射强度振荡特性与Sr、Ti分子束束流大小、交替沉积时间以及薄膜化学计量波动的依赖关系。获得了单层原子剂量对薄膜最终化学计量组分的影响规律。二、在同质外延的基础上,实现了SMO/STO异质外延的制备。分析讨论了不同的氧源类型、衬底温度、Sr/Mn束流比、沉积时间和单层原子剂量等生长条件对SMO/STO外延层制备的影响。SMO异质薄膜与衬底的外延关系为:(001)SMO||(001)STO与[100]SMO||[100]STO或是其等价方向。SMO外延层中存在着应力诱导缺陷态(如:氧空位、变价Mn离子等)所引起的晶格膨胀。三、在磁学特性的研究表明,所制备的SMO外延薄膜呈现出铁磁性,分析其主要来源于Mn3+-Mn4+双交换耦合,外延层所受到的应力应变和样品中的氧空位。对比氧气气氛中退火样品的实验结果,发现氧气氛退火可以显著降低样品中氧空位的含量,使得薄膜材料中更多的+3价Mn离子转变为+4价Mn离子,宏观铁磁性随之减弱。四、在介电特性的研究中,我们发现了SMO薄膜在不同的温度和频率范围内展现出四种介电弛豫行为。其中,两种与氧空位相关的介电弛豫分别归因于氧空位的短程跳跃运动和由局域Jahn-Teller(JT)极化子跳跃诱导的电偶极型弛豫。由于电子-声子耦合和Mn3+离子JT畸变的形成,导致Mn4+离子向Mn3+转变。另外两种与氧空位无关的介电弛豫现象,其形成机制为低温下自旋玻璃相关的极化涨落减缓和高温下SMO与衬底界面的Maxwell-Wagner(MW)界面极化作用。