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CO2分离膜技术具有能耗低、固定投资少等优点，在能源气体纯化和温室气体减排等领域受到研究者们的广泛关注。现阶段，商品化的CO2分离膜渗透选择性能较低，制约了CO2分离膜技术的工业化应用。混合基质膜兼具高通量和良好机械加工性等优点，但是纳米材料与聚合物间存在界面相容性问题，不理想的界面形态会导致混合基质膜出现缺陷，导致膜性能大幅度下降。针对以上问题，本文的工作从两个方面开展：第一，利用本课题组已开发的共价有机框架(COFs)-聚乙烯基胺(PVAm)膜，系统研究COF表面结构对“COF-PVAm”界面形态和膜分离性能的影响；第二，利用界面聚合将COFs共价嵌入聚合物，强化COFs与聚合物的相互作用，使COFs与聚合物紧密结合，制备用于CO2分离的高性能复合膜。
首先，以PVAm为连续相，改性COFs为分散相，在改性聚砜(mPSf)支撑层表面制备混合基质复合膜。考察了COF表面结构对COF-PVAm界面形态的影响，同时还考察了进料气压力对膜的气体渗透选择性能的影响。结果表明PVAm的穿插度与COF表面和PVAm形成氢键的强弱密切相关，COFs的CO2吸附位点对CO2在COF通道内的传递有重要的影响；具有“适度穿插”界面形态的COF-PVAm膜具有优异的CO2选择透过性能，并在经济核算中展现出从合成气中分离提纯H2的经济潜力。
其次，将富含仲胺(-NH-)的COFs(TpPa-1)和哌嗪(PIP)分散在水相中，均苯三甲酰氯(TMC)分散在油相中，通过界面聚合在mPSf支撑层表面制备超薄复合膜。结果表明，TpPa-1的-NH-基团可以与TMC的-COCl基团反应，形成共价键，从而优化膜结构，增强复合膜中COFs与聚合物的相容性以及复合膜的抗塑化性能；TpPa-1的引入不仅增加了膜内的载体含量，还提供了快速传递通道，强化了CO2在膜内的传递；界面聚合制备的复合膜对CO2/N2混合气表现出优异的CO2选择透过性能，并在模拟烟道气环境中表现出良好的运行稳定性。
首先，以PVAm为连续相，改性COFs为分散相，在改性聚砜(mPSf)支撑层表面制备混合基质复合膜。考察了COF表面结构对COF-PVAm界面形态的影响，同时还考察了进料气压力对膜的气体渗透选择性能的影响。结果表明PVAm的穿插度与COF表面和PVAm形成氢键的强弱密切相关，COFs的CO2吸附位点对CO2在COF通道内的传递有重要的影响；具有“适度穿插”界面形态的COF-PVAm膜具有优异的CO2选择透过性能，并在经济核算中展现出从合成气中分离提纯H2的经济潜力。
其次，将富含仲胺(-NH-)的COFs(TpPa-1)和哌嗪(PIP)分散在水相中，均苯三甲酰氯(TMC)分散在油相中，通过界面聚合在mPSf支撑层表面制备超薄复合膜。结果表明，TpPa-1的-NH-基团可以与TMC的-COCl基团反应，形成共价键，从而优化膜结构，增强复合膜中COFs与聚合物的相容性以及复合膜的抗塑化性能；TpPa-1的引入不仅增加了膜内的载体含量，还提供了快速传递通道，强化了CO2在膜内的传递；界面聚合制备的复合膜对CO2/N2混合气表现出优异的CO2选择透过性能，并在模拟烟道气环境中表现出良好的运行稳定性。