【摘 要】
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能源是社会经济稳定发展的重要物质基础,发展清洁、低碳、安全、高效的新能源体系是应对全球气候恶化、能源短缺,实现“双碳计划”、促使社会发展的有效策略,新能源的探索已成为当今科研领域的重点研究方向。氢能作为一种新型高效的能源载体,具有高的能量密度和清洁的燃烧产物,是代替传统化石能源,解决能源环境问题的理想替代品。光催化分解水产氢具有环保可持续、清洁无污染,氢能纯度高等特点,被视为最理想的氢能制备技术之
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能源是社会经济稳定发展的重要物质基础,发展清洁、低碳、安全、高效的新能源体系是应对全球气候恶化、能源短缺,实现“双碳计划”、促使社会发展的有效策略,新能源的探索已成为当今科研领域的重点研究方向。氢能作为一种新型高效的能源载体,具有高的能量密度和清洁的燃烧产物,是代替传统化石能源,解决能源环境问题的理想替代品。光催化分解水产氢具有环保可持续、清洁无污染,氢能纯度高等特点,被视为最理想的氢能制备技术之一。开发成本低廉、性能高效且稳定性良好的光催化材料是发展光催化技术的关键。硫化镉（CdS）因其优异的理化性质,低廉的制备成本和简单的制备工艺而被广泛应用于光催化产氢领域。然而,单独CdS半导体光催化材料存在光生载流子分离和传输效率低、反应活性位点少、光腐蚀现象严重等缺点,使其在光催化产氢领域的发展和应用受到了严重限制。针对上述CdS存在的问题,本论文通过形貌调控,构建并担载合适的助催化剂等策略实现对其光电性能、形貌结构及催化性能的优化,探索并深入研究CdS光催化体系性能提升的主要原因。本论文的主要工作内容如下:（1）制备了四种不同形貌硫化镉光催化剂,颗粒状CdS（CdS-P）具有最优异的光催化产氢性能,产氢量为3100 μmol/h/g。XRD、SEM和BET等结构表征证明CdS-P具有小的颗粒尺寸,多的（002）晶面比例和大的比表面积。通过电化学测试证明CdS-P具有小的电容、低的过电位和强的光电流等特性。为进一步提升光催化体系的产氢性能,以CoP为助催化剂,构筑CoP/CdS光催化体系,CoP/CdS-P的产氢效率可达24600μmol/h/g。电容测试证明CoP具有大的比电容,可以储存较多的光生电子,降低光生载流子复合率。并进一步阐明了 CoP/CdS-P产氢机理,即:小电容的CdS-P可以使电子迅速传输至催化剂表面,被大电容的CoP捕获并储存,光催化剂电子空穴对的分离和传输效率得到显著提升,使CoP/CdS-P具有优异的光催化产氢性能。（2）设计构筑（Pd/WP）二元复合产氢助催化剂及（Pd/WP）/CdS三元复合光催化剂,研究贵金属和非贵金属助催化剂在光催化产氢中的作用机理。（Pd/WP）/CdS的产氢量为18090 μmol/h/g,是单独CdS的7.2倍,WP/CdS的1.5倍,Pd/CdS的2.2倍。通过HRTEM证明Pd沉积在WP上。通过恒流充放电测试证明WP有大的电容,可以储存光生电子,有利于光生载流子快速分离;Pd可以进行高效催化产氢反应。通过交流阻抗谱和线性扫描伏安曲线证明（Pd/WP）具有优异的电子传导和质子催化产氢性能,使（Pd/WP）/CdS三元复合光催化剂具有优异的光催化产氢性能。（3）提出非贵金属助催化剂催化性能的判据。通过Pd担载三种不同形貌的WC,构筑（Pd/WC）二元复合助催化剂及（Pd/WC-B）/CdS、（Pd/WC-S）/CdS、（Pd/WC-F）/CdS三元光催化剂,深入研究非贵金属助催化剂在光催化产氢中的作用。（Pd/WC-F）/CdS具有最优异的光催化产氢效率,为28400μmol/h/g,略高于WC-F/CdS二元光催化剂（1.16倍）。通过电容、产氢化学动力学和光催化产氢活性测试,本课题提出一种判断非贵金属助催化剂是否具有强催化能力的标准,即以（贵金属/非贵金属材料）/半导体光催化剂为模型,当其产氢活性与（非贵金属材料/半导体光催化剂）活性比值小于1.2倍时,则认为非贵金属助催化剂具有强的催化性能。
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