由于经济的快速发展和工业化水平的迅速提高,环境污染问题备受关注,尤其对废水进行高效、环保的处理显得尤为重要。由纳米片层组装成的二维膜面向均相的溶液进行分离,属于分子、离子水平的高精度分离过程。在众多化工过程中,如纳滤、正渗透、反渗透等方面具有十分重要的应用前景,但目前应用于废水处理、海水淡化等方向仍面临巨大挑战。一方面是由于现有技术手段难以对膜的层间距实现精密调控,另一方面是难以对亚纳米尺寸的分子或离子实现高效的筛分。基于此,研究如何精密调控二维膜的层间距,揭示流体在纳米通道内的传输规律,提高二维膜渗透性、选择性和稳定性,降低分离过程能耗,是膜分离领域亟待解决的一个关键性问题,同时也是带动整个化工行业节能减排的一个重要途径。本论文以二维膜为研究对象,设计了氧化石墨烯（GO）纳米片的二维膜和二硫化钼（Mo S₂）纳米片的二维膜应用于纳滤、正渗透等分离过程,并在此基础上拓展了由大尺寸二硫化钽（Ta S₂）片层组装成二维膜的设计,以提高膜分离性能。本论文具体研究内容如下:（1）针对二维GO膜层间通道狭小,且在水中易溶胀易分解的问题,作者利用富含咪唑基团的阳离子型聚合物和富含磺酸基团的阴离子型聚合物分别插层进入GO膜层间通道。GO基复合膜不仅在强酸强碱等极端水环境中的稳定性得到极大改善,并且在错流模式下水通量高达1111 L m^-2 h^-1,同时并未以牺牲染料截留率为代价,而原始的纯GO膜水通量仅有65 L m^-2 h^-1。对于正渗透脱盐,GO基复合膜还表现出了更优越的水渗透性(2.49 L m^-2 h^-1)和Na Cl截留性能（95%）。这主要得益于插层物与GO纳米片表面含氧官能团的非共价键作用,通过第一性原理计算可以发现其相互作用力高达-43.6 k J mol^-1和-31.0 k J mol^-1。本工作不仅提供了一种利用非共价键的方式调控石墨烯基膜,并且可以扩展到由过渡金属卤化物、共价有机框架等构成的其它二维膜。（2）由于Mo S₂纳米片的表层硫原子具有很强的惰性,难以类似GO纳米片进行交联、还原、接枝等修饰,针对Mo S₂膜在水体系中非常稳定但难以提高水通量的问题,作者利用一系列金属阳离子分别插层进入Mo S₂膜层间通道,水合金属阳离子具有不同的水合直径（6.6-8.6?）,通过脱水处理可以组装出3.0-8.5?的通道实现亚纳米级别精密调控。通过这种简便的策略所组装的Mo S₂膜的水通量可随着层间通道的大小而不同,而由于通道尺寸小于溶液中的水合离子尺寸,使得调控过后的Mo S₂膜对金属离子依然具有优越的截留性能可适用于海水淡化等领域。本工作创新性的将Mo S₂膜的通道尺寸在亚纳米尺度实现调控,而且这类精密调控的二维通道有望实现高效的离子筛分。（3）针对目前为避免二维膜结构缺陷而不得以增加膜厚度的问题,作者开展了由大尺寸Ta S₂二维片层制备超薄高质量的二维膜。探索Ta S₂晶体制备和锂插层剥离二维片层的一般规律,制备出大尺寸的Ta S₂晶体（>6 mm）,高品质的二维片层（平均横向尺寸>30μm）,尝试利用大尺寸二维片层组装成超薄（<100 nm厚度）无缺陷膜用于脱盐应用。本工作以制备大片层纳米片为起点,探究二维膜的特点和性能,提高溶剂的渗透速率、分离的选择性和膜稳定性。此外该结果对其它过渡金属硫化物材料也有很大借鉴意义。