【摘 要】
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酚类废水作为“水中优先控制污染物”,因难降解且不会产生链式反应等特点而被广泛关注。光催化技术具有高效、经济、清洁等优点,被认为是降解和矿化苯酚废水最绿色环保的策略。在研究的各种半导体氧化物中,富Bi型BixOyIz由于其独特的层状结构、特殊的内部静电场和窄带隙等优点,是一种出色的可见光驱动半导体光催化剂。Bi7O9I3也有其固有的缺陷。Bi7O9I3独特的窄带隙导致了载流子分离不足等副作用。考虑到
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酚类废水作为“水中优先控制污染物”,因难降解且不会产生链式反应等特点而被广泛关注。光催化技术具有高效、经济、清洁等优点,被认为是降解和矿化苯酚废水最绿色环保的策略。在研究的各种半导体氧化物中,富Bi型BixOyIz由于其独特的层状结构、特殊的内部静电场和窄带隙等优点,是一种出色的可见光驱动半导体光催化剂。Bi7O9I3也有其固有的缺陷。Bi7O9I3独特的窄带隙导致了载流子分离不足等副作用。考虑到这些限制,利用Bi7O9I3与其他具有更负导带边的半导体构建异质结是克服以上问题的有效途径。因此,本文通过构建S型异质结光催化体系,分别设计了具有双SPR效应的Bi-Bi7O9I3/Ag-Ag I体系、双S型异质结Bi7O9I3/g-C3N4/Bi3O4Cl体系和具有全光谱响应的双S型异质结Bi7O9I3/Cd0.5Zn0.5S QDs/WO3-x体系,并研究了其光催化降解苯酚的活性。主要内容如下:采用水热法和煅烧还原法成功制备了花球状S型Bi7O9I3/Ag I异质结构。在煅烧还原过程中生成的Ag和Bi纳米粒子分别紧密地固定在Bi7O9I3和Ag I表面,有利于电荷转移。由于Ag和Bi增强的光吸收和表面等离子体共振,Bi-Bi7O9I3/Ag-Ag I具有明显的光热效应。研究结果表明,（2:1）Bi-BOI/Ag-Ag I对苯酚具有最佳的光降解效率和TOC去除率,在80 min和120 min内分别为100%和95.38%。通过自由基捕获实验、电子顺磁共振技术和密度泛函理论（DFT）计算研究了其光催化降解苯酚的可能的机理。利用高效液相色谱（HPLC-MS）对苯酚的光降解产物进行了鉴定,并提出了可能的降解途径。这项工作将为新型S型异质结构的合成提供一个新的视角。采用油浴法制备了双S型Bi7O9I3/g-C3N4/Bi3O4Cl光催化体系,以苯酚为目标污染物,在可见光照射下进行光催化降解实验。考察了双S型光催化体系对污染物的降解能力及其循环稳定性。提出了双S型Bi7O9I3/g-C3N4/Bi3O4Cl复合光催化体系降解苯酚污染物的可能的机理。结果表明,双S型Bi7O9I3/g-C3N4/Bi3O4Cl复合光催化体系具有更优异的降解性能。在氙灯照射100 min后,苯酚的光降解效率可达100%,而苯酚的TOC移除率略低于降解率,在光照160 min后可达到93.57%,其表观速率常数为0.0211 min-1。在降解过程中可以产生大量h+、·OH和·O2-活性物质,其中·OH和·O2-占主导作用。同时,双S型Bi7O9I3/g-C3N4/Bi3O4Cl复合光催化体系具有较好的循环稳定性。采用油浴法和水热法制备了具有全光谱响应的双S型异质结Bi7O9I3/Cd0.5Zn0.5S QDs/WO3-x光催化体系。通过XRD、SEM、TEM、UV-vis、PL、光电流和电阻抗测试对催化剂的结构和性质进行了表征分析。独特的双S型异质结构有利于光生电子空穴对的转移和空间分离,其中WO3-x将光响应扩展到近红外区域。得到的双S型异质结表现出优异的苯酚降解性能,在全光谱、可见光和近红外光照射下的反应速率分别是纯Bi7O9I3的4.02倍、3.75倍和5.71倍。DFT计算还研究了半导体材料费米能级和功函数,确定了电荷迁移的路径。Bi7O9I3/Cd0.5Zn0.5S QDs/WO3-x双S型异质结具有良好的稳定性,具有广阔的应用前景。
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