【摘 要】
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电化学发光（Electrochemiluminescence,ECL）是一种将电能转化为辐射能的方法,该方法结合了化学发光和电化学的综合优势,表现出电位控制精准、响应时间快、无需外接光源、成本低、背景噪声低、操作简单、灵敏度高、仪器简单、线性范围宽、可控性高、灵活性强等优点。本论文主要合成卟啉类化合物和大平面π共轭的多环芳烃苝二酰亚胺衍生物3,4,9,10-苝四羧酸,由于它们水溶性差,易聚集,在水
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.22174110、22127803）； 中央引导地方科技发展专项资金（No.2020-2060503-17）； 甘肃省教育厅产业扶持计划（2021cyzc-01）； 中国教育部长江学者创新团队计划（Irt-16r61,2017d-01）；
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电化学发光（Electrochemiluminescence,ECL）是一种将电能转化为辐射能的方法,该方法结合了化学发光和电化学的综合优势,表现出电位控制精准、响应时间快、无需外接光源、成本低、背景噪声低、操作简单、灵敏度高、仪器简单、线性范围宽、可控性高、灵活性强等优点。本论文主要合成卟啉类化合物和大平面π共轭的多环芳烃苝二酰亚胺衍生物3,4,9,10-苝四羧酸,由于它们水溶性差,易聚集,在水中强烈而紧密的π-π堆积抑制了它们的光电性能。将他们与其它材料结合,构建新体系来保持并提高它们优异的光电性能。具体研究内容如下:1.为解决卟啉在水相中ECL信号弱的问题。合成了一种高效的ECL发光材料4-羧基苯基卟啉（TCPP）修饰的氨基功能金属有机骨架（TCPP@MIL-NH2（Fe））,合成的TCPP@MIL-NH2（Fe）实现了TCPP的有效负载,MIL-NH2（Fe）可以加速共反应物S2O82-的还原,在TCPP附近产生丰富的ECL反应中间体SO4·-,从而缩短了SO4·-与TCPP激发态之间的距离,能量损失更小,极大地增强了TCPP的ECL信号。相较于TCPP/K2S2O8二元体系的ECL强度,TCPP@MIL-NH2/K2S2O8三元体系的ECL强度增强了3倍。2.本部分借助β-CDNH2内疏水,外亲水的特性。3,4,9,10-苝四羧酸（PTCA）与β-CDNH2通过静电相互作用在水溶液中合成PTCA/β-CDNH2离子缔合物。大大改善了苝在水溶液中的水不溶性和聚集导致的ECL缺陷,此外,由于缔合物中的环糊精可与苯酚产生主客体识别作用,这为苯酚的识别提供了独特的策略。而且与其他检测苯酚的方法相比,PTCA/β-CDNH2离子缔合物的制备简单,避免了复杂的合成负担。3.本部分工作在不使用H2O2作为共反应物的情况下,将四（羧基苯基）锌卟啉（Zn TCPP）与鲁米诺结合起来制备Zn TCPP/Luminol复合材料,Zn TCPP作为电子介质将O2还原为活性氧（ROS）并产生单线态氧（~1O2）,从而产生阴极ECL。同时,ROS与鲁米诺阴离子自由基(L·-)反应,放大阳极ECL发射。这项工作最大的优点就是在不加任何共反应剂情况下,实现阴极和阳极同时发光。这不仅简化了实验过程,也减少了H2O2造成的危害。另一方面,与H2O2相比,溶解在水溶液中的O2作为内源性共反应物可能是更有前途的候选者,因为它与H2O2相比具有稳定性和无毒性。
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