构造易于操控的量子体系是未来实现高级的信息与通信中至关重要的一步,而半导体材料中的点缺陷是目前来看实现这个目的的最佳候选。一方面某些缺陷的电子态甚至在室温下亦满足用作孤立的固态量子比特的要求；另一方面,点缺陷是从原子尺度上来构筑量子体系,符合量子信息与通讯的发展方向。至今,最成功的候选缺陷是金刚石中的NV色心。其结构包含一个碳空位Vc和此碳空位周围一个最近邻的碳原子被氮原子所替代Nc,并且吸引一个额外电子而使整体呈现负一价NCVC-(通常所说的NV色心是指负一价的,而非电中性的NCVC)。其电子自旋可以用光学激发进行有效的操控和测量,故而满足量子比特操控的需求。这些优异的量子特性激励了大量的工作在其他半导体材料中寻找类似的候选缺陷,他们可能会有金刚石NV色心所不具备的特性,从而拓宽自旋比特结构的种类及性能。近年来,这方面工作已取得一定进展,如碳化硅晶体中的部分缺陷也已被发现在自旋量子比特上有潜在应用价值。同时,我们也面临一些亟待研究的问题。如,半导体中的缺陷种类繁多,这虽然可以大大丰富我们的选择,同时也很大程度上增加了我们的工作量,如何在理论上进行初步筛选从而省去大量的实验工作成为首要任务之一。其次,在实际应用中,这些符合条件的缺陷必须可以大规模制备。而对他们的形成机制以及退火行为的深入研究就显得尤为重要。另外,从理论上揭示这些孤立量子体系的激发态特性以及电子态之间的转化是我们理解他们的光谱性质所必要的。而理论分析和计算模拟的方式正有助于解决和理解这些问题,可以与实验结果相互指导、相互佐证。群论分析和基于密度泛函理论的第一性原理方法是目前研究材料的微观结构及性能预测方面行之有效的理论方法。其可以计算模拟几何结构和电子结构、退火行为和动态反应过程、自旋极化和磁性、光学吸收和激发等等。本论文利用这些方法,针对当前固体量子自旋比特方面的进展研究了：碳化硅中哪些缺陷可用于自旋量子比特；碳化硅晶体中常见的自旋比特缺陷的形成及退火行为；以及其他半导体材料(以氮化镓为例)中的点缺陷是否满足量子比特的要求等。并主要取得了以下研究结果。(1)究竟什么样的缺陷形式适用于量子比特呢?我们用群论的方法,研究了空位相关的缺陷的分子轨道形成的缺陷能级的数量、简并度及能量顺序等。并依此提出了可用于实现量子比特的色心所需要满足的条件：缺陷类型(阴离子空位相关缺陷或阳离子空位相关缺陷)和局部对称性等。并且结合第一性原理计算,以立方碳化硅中的AlSiVc中心为例进行了验证。此缺陷中心是一个碳空位最近邻的硅原子被铝原子替代所形成的复合缺陷,属于阴离子空位的相关缺陷。我们发现,此缺陷有稳定的C3v对称及很低的形成能。然而,这类阴离子空位相关的缺陷所引入的缺陷能级的排列顺序与金刚石NV色心不同,二重简并的exy态能量低于非简并的缺陷能级,所有这些缺陷能级都位于导带里,不能用于实现固体量子比特。这些结果与我们通过群论分析所得出的结论相同。(2)目前的理论研究表明：碳化硅晶体中的负一价硅空位Vsi-,类似金刚石NV色心的NcVsi-复合中心,及电中性的双空位VcVSi等可以用于实现固体量子比特。在实验上如何控制这些缺陷的形成变得非常重要。但是,这些缺陷的形成机制以及退火行为尚不明确。在用第一性原理计算的基础上,我们研究了他们的平衡浓度和基于硅空位迁移的退火机制。探讨了影响这些缺陷的形成速率、稳定性和浓度等因素的形成能及不同迁移路径的势垒等。同时也考虑了价态、退火温度和晶向等对这些过程的影响。这些理论结果对实验上实现这些缺陷的可控制备提供依据。(3)接下来我们考虑除第1V族半导体(金刚石、碳化硅)外其他族半导体中是否也有符合要求的缺陷形式,如III-V族的氮化镓(GaN)等。GaN晶体具有宽带隙、高热导率等特点使其成为电学和光电设备的理想材料之一。而若想应用到量子计算中,需满足Weber等人提出的一些标准,其中包括这些空位相关的缺陷在室温下具有顺磁性等要求。已有的理论工作表明GaN中的阳离子空位(VGa)在室温下具有相当稳定的铁磁序,居里温度达1400K。然而,这一结果却一直没有可靠的实验证明。我们用准确的杂化泛函方法表明,在VGa保持前人工作中的相同浓度1.28×1021cm-3时,居里温度仅为150K,表现为室温顺磁性。从这点来看,GaN中的阳离子空位相关的缺陷有应用于量子比特的可能,需要我们进一步研究这些缺陷的性质。(4)我们根据在金刚石和碳化硅晶体中的经验,推测在GaN晶体中的两种阳离子空位相关的缺陷可能满足要求。一种是镓空位的一个最近邻氮原子被氧原子替代所形成的复合缺陷VGaON,另一种是最近邻的双空位VGaVO。在第六章中,我们以前一种缺陷为例进行模拟计算。基于我们的计算表明,VGaON,中心跟金刚石中的NV色心有许多共同之处,并且激发能更低。这类中心的电子自旋极化可以通过改变其价态来调节。电中性的VGaON,中心的v和exy↓两缺陷态与体材料的能带(能量上)分开了恰当的空间,这很有利于用低激发能实现自旋比特操控。此工作发表之后,受我们的启发,有人提出并计算了氮化铝晶体(A1N)中的类似缺陷VAlON中心也可应用于此。这些工作都表明,在Ⅲ-Ⅴ族半导体中也存在可用于自旋量子比特的缺陷中心。并且,他们的某些性质与金刚石NV色心有所差别甚至更为优异,如更低激发能,碳化硅中的缺陷有更强的零声子线等,可以丰富我们的选择。