【摘 要】
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为了改善铂基催化剂氧化甲醇的催化活性,本论文首先通过循环伏安扫描成功制备了硅钨酸、磷钨酸、磷钼酸三种杂多酸修饰铂电极,通过研究铂电极修饰前后在硫酸底液中的循环伏安
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为了改善铂基催化剂氧化甲醇的催化活性,本论文首先通过循环伏安扫描成功制备了硅钨酸、磷钨酸、磷钼酸三种杂多酸修饰铂电极,通过研究铂电极修饰前后在硫酸底液中的循环伏安曲线可得,尽管杂多酸具有较大的分子构型,但仍能在铂电极上吸附而得到修饰电极;同时研究结果表明,铂电极经杂多酸修饰后,能够大大提高其对甲醇氧化反应的催化活性以及抗一氧化碳毒化作用.三种杂多酸修饰铂电极中,磷钼酸修饰铂电极的催化活性最高,抗毒化作用最强.为了比较杂多酸与单酸盐修饰铂电极的催化性能,采用相同方法制备了单酸盐钼酸钠修饰铂电极.研究表明,杂多酸磷钼酸修饰铂电极的催化活性要稍好于其单酸盐钼酸钠修饰铂电极,同时磷钼酸修饰铂电极在硫酸溶液中具有较好的稳定性,而钼酸钠修饰铂电极上沉积的氢钼青铜在酸性条件下不稳定,致使钼酸钠修饰铂电极的稳定性稍差.但无论是磷钼酸修饰铂电极还是钼酸钠修饰铂电极都是异液修饰效果明显好于同液修饰.在证实了杂多酸修饰铂电极对甲醇氧化具有较高的催化活性的基础上,进一步制备了更为实用的磷钨酸、磷钼酸、硅钨酸三种杂多酸修饰碳载铂电极.通过粉末微电极技术测试了三种杂多酸修饰碳载铂电极与未修饰的碳载铂电极在硫酸溶液中的循环伏安曲线,可以看出碳载铂电极经杂多酸修饰后电化学表面积增大.同时研究表明,所制备的三种杂多酸修饰碳载铂电极均对甲醇氧化反应表现出较高的的催化活性,而磷钼酸修饰碳载铂电极的催化活性最高.最后采用循环伏安法、恒电位法、恒电流法制备了导电的聚苯胺膜,并在此基础上成功研制了掺杂导电聚合物的杂多酸修饰铂电极.通过比较聚苯胺膜的电化学性质、表面形貌以及聚苯胺膜修饰电极对甲醇氧化的催化活性的大小,得出由循环伏安法制备的聚苯胺膜的性能最好,并且由此种方法制备聚苯胺膜修饰电极体系的催化活性最高.同时研究表明,掺杂聚苯胺导电聚合物的杂多酸修饰铂复合电极对甲醇氧化反应具有很高的催化活性,催化活性的提高来源于聚苯胺和杂多酸的共同作用.
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