【摘 要】
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随着人口的快速增长和人们对美好生活需求的增加,随之而来的是对能源需求的与日俱增,开发新能源已经成为首要任务。在繁多的的新能源中,氢能作为清洁能源,可以循环利用,进入了我们视线并吸引了研究者的关注。电解水析氢反应作为获取氢气的高效快捷途径之一,铂系贵金属催化剂虽被认为是最佳的阴极催化剂,但是却因为储量少、价格昂贵而被限制了广泛的利用。由于Mo S2的吉布斯吸氢自由能与Pt族等贵金属催化剂近似,吸引了
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随着人口的快速增长和人们对美好生活需求的增加,随之而来的是对能源需求的与日俱增,开发新能源已经成为首要任务。在繁多的的新能源中,氢能作为清洁能源,可以循环利用,进入了我们视线并吸引了研究者的关注。电解水析氢反应作为获取氢气的高效快捷途径之一,铂系贵金属催化剂虽被认为是最佳的阴极催化剂,但是却因为储量少、价格昂贵而被限制了广泛的利用。由于Mo S2的吉布斯吸氢自由能与Pt族等贵金属催化剂近似,吸引了广大研究人员的注意。但是Mo S2是半导体,导电性差,并且每层之间通过范德华力连接,在范德华力的影响下,片层结构堆容易堆积导致活性位点无法得到充分暴露;上述因素都会对阻碍Mo S2在析氢方面发挥作用。碳纳米管是一种新型材料,具有极高的导热性、优异的稳定性、出色的导电性等优点,是极富潜力的载体。作为一种能加快电子传输的载体,碳纳米管可以增加Mo S2的电导率,以碳纳米管为核在其外层以包覆形式生长的Mo S2纳米片作为壳,可以极大地增加催化剂的比表面积,片层堆叠的现象得到了缓解,碳纳米管加速了电荷迁移率,并且间接使更多的活性位点到参与反应中。并且碳纳米管与催化剂中的某些成分相互促进,可以有效地使其活性得到提高,同时又可克服纳米级催化剂的易于产生团聚物和高负载量等问题。此外,近年来,异质结构型催化剂由于具有多功能的反应位点,可在异质界面处形成协同效应以促进碱性HER的反应速率,因而获得广泛关注。水电解的缓慢动力学是制氢的关键问题,因此,通过对组分和结构的设计,制备出兼备稳定和出色催化能力的非贵金属催化剂和低负载量的Pt基催化剂是实现高效电解水产氢的核心要素,对促进电解水产氢的广泛应用具有重要的意义。本论文设计并制备了Mo-S-Ni-CNTs和Pt@Mo-S-Ni-CNT两种材料,并对这二类材料都进行了试验表征并研究了电催化析氢特性。主要结果包括:在此,我们采用水热法制备了以碳纳米管为核和具有电催化活性Mo-S-Ni分级纳米片构成的核壳结构结构催化剂Mo-S-Ni-CNTs。得益于其独特的同轴核壳三维结构和分级纳米片层异质结构界面处的电子调控,当电流密度是10 m A cm-2时,分碱性和酸性的电解条件下,过电势分别为98.8和78.1 m V,具有较低的Tafel斜率值,分别为58.9 m V/dec和53.5 m V/dec,同时具有高稳定性。并结合理论计算表明,具有优化的氢吸收位点的界面参与了HER过程,并且界面处的电子态发生了变化,实现了最佳的氢吸附,并有助于加速电荷转移动力学。这项工作为新型同轴分级结构作为高效的HER电催化剂的设计和制备提供了全新思路。以上一步实验为基础,我们采用浸渍还原法制备了低负载量的Pt纳米颗粒负载在同轴核壳结构Mo-S-Ni-CNTs上,之后开展了实验表征和析氢性能测试。研究结论表明:Pt@Mo-S-Ni-CNTs催化剂,在过电流密度为10m A·cm-2时,在酸性和碱性环境下,过电位势依次为61.2 m V和80.5 m V;Tafel斜率分别为40.2 m V/dec和52.3 m V/dec,并且具有良好的长期稳定性。因此,这种改性策略的融合设计针对高催化活性的二硫化钼基析氢催化剂的制备有一定的借鉴典例作用。
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