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采用第一原理的CASTEP软件，对顶点型Al13Inm(n=1-12, m= -1,0,+1)团簇的成键特性和H在MgH2表面的吸附与扩散特性进行了计算。第一原理的CASTEP软件是一种基于量子力学的专门为固体材料科学研究所设计的程序包，采用密度泛函理论（DFT）赝势平面波方法，能够很好地探索半导体、陶瓷、金属、矿物质和硅酸盐等材料的的晶体和表面性能，典型的应用包括研究材料的表面化学、结构性质、能带结构、态密度和光学性能。
针对实验中发现的顶点型Al13In-团簇的稳定性因n的奇偶变化存在振荡现象，本文对顶点型Al13Inm(n=1-12, m= -1,0,+1)团簇的能量、几何结构和电子机制进行了仔细地研究。结果表明：优化团簇结构后发现Al13Inm团簇中的Al13部分不能保持优化前的正二十面体对称结构。结合能与能量二阶差分的计算结果表明，Al13In和Al13In- 团簇在n为偶数时相对n为奇数稳定；而Al13In+ 团簇则在n为奇数时较稳定。垂直电子分离能（VDE）显示Al13In和Al13In- 团簇在n为偶数时核外电子趋近于满壳层排布。电子态密度和电子密度差分图揭示了Al13In-团簇的稳定性变化不仅受核外的电子排布影响，而且与Al和I之间的成键特性有很大关系。
在本文的第二部分，对H原子和H2分子在MgH2完整表面和缺陷表面的吸附以及H原子在表面层中的扩散进行了理论研究。结果表明：(1) H原子在表面的吸附分为物理吸附和化学吸附两种。与完整表面相比，缺陷表面对悬浮在其附近的H原子有更强的吸引作用。这种现象的原因是相对于前者表面上的H，后者表面上的Mg对悬浮H原子有更强的吸引。(2)H2分子在表面的吸附只能是物理吸附。和H原子在两种表面的不同表现相似：在完整表面，和悬浮H2分子相互作用的是表面上的H原子；而在缺陷表面，和悬浮H2分子相互作用的是表面上的Mg原子。作用对象的不同，导致了悬浮H2分子在真空层是否旋转。(3)对H2分子被化学吸附到含有空位的缺陷表面进行过渡态计算，结果发现：只要克服一定的能垒，H2分子可以以分子形式被吸附到表面，并使其中的一个H原子占据空位。但是，这种吸附结构是不稳定的。(4)表面上最容易形成空位；只要克服较小的能垒，空位可以在晶体中扩散，即H原子能够在晶体中的空位间迁移。这也使球磨中产生的空位能够迅速被H原子填充，吸氢量逐渐增大。