水泥基材料是应用最广泛、使用量最大的建筑材料,但它属于脆性的多孔非均质材料,存在抗折强度低、韧性差等问题,掺加聚合物改性是改善水泥基材料固有缺陷的有效方法之一。聚合物改性水泥基材料存在分布不均匀、相容性不佳等问题。同时,适合水泥基材料改性的聚合物种类很少,聚合物改性的效果大多是不理想的,常规的聚合物改性水泥基材料在抗折强度方面普遍只有20%-50%的提升。因此,迫切地需要对聚合物改性水泥基材料寻找新的改性方法与策略。中国混凝土与水泥制品协会发布的行业“十四五”发展指南中提出要研发可在混凝土中原位聚合并耐碱的新型高分子单体材料,发展新型网络互穿型高性能聚合物混凝土制备工艺技术。原位改性制备工艺简单,有助于改性材料在基体中均匀分散、提高兼容性;能制备出致密性更好的材料,增强材料的韧性,是一种优异的、具有广阔应用前景的新型改性方法。因此,研究聚合物单体原位聚合改性水泥基材料的制备工艺和改性机理显得尤为重要。本课题以丙烯酰胺原位聚合（IPAM）改性水泥净浆为核心,系统研究了丙烯酰胺原位聚合改性水泥基材料的可行性,确定了制备工艺和配合比参数,测试、分析了丙烯酰胺原位聚合对水泥基材料工作性能、力学性能和微观结构的影响,配合分子动力学（MD）模拟技术详细探究了丙烯酰胺原位聚合改性水泥基材料的改性机理和模型。丙烯酰胺的加入提高了新拌浆体的流动度,有利于各组分的均匀分散。在初始的几小时内,丙烯酰胺的原位聚合迅速发生,形成了聚合物网络结构,大幅缩短了初凝时间。同时,聚合物网络会包裹水泥颗粒,减缓了水泥的早期水化速度,使终凝时间延长,早期的抗压强度也大幅降低。由于原位聚合改性的优异特性,丙烯酰胺在水泥基体中原位聚合形成了完整、均匀分布的三维聚合物网络。同时,丙烯酰胺水解后形成的羧基能够与水泥水化产物中的金属离子产生化学键合,加强了聚合物和水化产物之间的结合性,同时减少了水泥基体中Ca（OH）2的含量。丙烯酰胺的原位聚合和水解形成羧基,使相邻的钙硅层之间的相互作用得到加强,产生了额外的OCSH-Ca-Op和Op-HCSH连接,从而加强了层间连接机制,同时可以改善Ca原子和层间水分子的局部化学结合约束,使层间结合的稳定性更高。随着养护时间的增加,丙烯酰胺原位聚合对于水泥水化的延缓作用减弱,水化程度加深,抗压强度相对于前期明显提升。由于丙烯酰胺的原位聚合,水泥基体中形成了完整、均匀分布的三维聚合物网络,同时聚合物网络与水化产物间存在化学键合,形成了紧密结合的有机-无机结构,使水泥净浆的抗折强度显著增强,相较于基准组提升120%以上。水泥基材料是一种多尺度材料,包含微观尺度、细观尺度和宏观尺度,所以在不同的尺度上有不同的断裂行为和破坏特点,从不同尺度上改性水泥基材料可以更加全面、有效地增强其结构和性能。本课题以丙烯酰胺原位聚合物为基础,作为微观尺度的改性材料,配合细观尺度的碳酸钙晶须（CW）和宏观尺度的聚乙烯醇（PVA）纤维对水泥净浆进行三尺度的复合改性。通过响应面法（RSM）对三尺度改性水泥基材料进行实验设计和分析,结果表明三种不同尺度改性物质对抗折强度和抗压强度影响的显著性排序为IPAM＞PVA＞CW。在三尺度复合改性水泥基材料中,丙烯酰胺原位聚合物对于抗压、抗折强度的影响是最主要的和决定性的。通过RSM设计确定了最佳的三尺度复合改性配合比,基于该配合比设计,三尺度复合改性水泥净浆的抗折强度与基准组相比增加了130%以上,28d的抗压强度只降低了2.9%,四点弯曲实验的最大荷载相比基准组提升了150%以上。同时,丙烯酰胺原位聚合物与纤维、晶须之间存在相互协同作用。丙烯酰胺原位聚合物改变了碳酸钙晶须、PVA纤维的表面结构,改善了晶须、纤维与水泥基体的黏结强度,晶须、纤维的增强作用得到了充分发挥。丙烯酰胺原位聚合物、碳酸钙晶须、PVA纤维从不同尺度发挥作用,同时存在积极的相互协同作用,形成了微观-细观-宏观的多尺度复合改性机制,极大地提升了复合材料的综合力学性能。