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二次有机气溶胶(SOA)是大气中的重要二次污染物。它能降低大气能见度,危害人体健康,影响区域和全球的气候变化。之前关于中国地区SOA的模拟研究主要关注SOA的历史变化和当前大气环境下的时空分布特征,预估未来中国地区SOA浓度变化及辐射强迫的研究很少。由于大气气溶胶的浓度主要由排放源和气象条件共同决定,因此预估中国地区二次有机气溶胶浓度和辐射强迫对未来人为排放和气候变化的响应至关重要。 本文运用全球三维大气化学传输模式GEOS-Chem嵌套版本,在固定气象场的条件下,研究Representative Concentration Pathways(RCP)未来排放情景(RCP2.6,RCP4.5,RCP6.0,RCP8.5)下2000-2050年中国地区SOA的浓度变化。为了提高模式中SOA的模拟性能,本文对GEOS-Chem模式的修改包括:(1)使用挥发性分档(Volatility-Basis-Set,VBS)法替代原来模式中的两产物法;(2)更新SOA的产率系数;(3)添加人为源SOA的老化过程。改进后的模式能较好地再现SOA观测值的时空分布特征,相关系数为0.62。2000-2050年模拟表明,SOA变化与甲苯和二甲苯的排放变化十分一致。SOA年均浓度的最大增长出现在中国东部地区(20°-45°N,100°-125°E),最大增长幅度和出现时间依排放情景不同而存在差异。在RCP2.6情景下SOA在2020年达到最大增长量25.1%,RCP4.5情景在2020年最大增长达20.4%,RCP6.0情景在2050年最大增长达56.3%,RCP8.5情景在2030年最大增长达到44.6%。2010-2050年,SOA在PM2.5的质量浓度中占比在除RCP6.0以外的所有情景下都是升高的。在RCP4.5情景下,2050年SOA占PM2.5最大,在中国东部的区域平均值为16.3%。随着气溶胶及其前体物的减排,未来大气中SOA的浓度将超过硫酸盐、铵盐和黑碳的浓度。 制定减排策略来改善空气质量的同时,还应该考虑污染物的辐射效应对气候的影响。本文研究了RCP各个排放情景下2000-2050年SOA的直接辐射强迫变化。2000-2050年,前体物排放变化导致中国东部SOA浓度在RCP2.6、RCP4.5、RCP6.0和RCP8.5情景下分别变化-28.5%、-24.7%、+56.3%和+20.4%,由此产生的直接辐射强迫分别为+0.19W m-2、+0.12Wm-2、-0.28W m-2和-0.17W m-2。这些SOA直接辐射强迫与2000-2050年中国东部(18°-45°N,95°-125°E)的臭氧直接辐射强迫(-0.11-+0.14W m-2)量级相当,表明在中国东部地区排放引起的SOA变化所带来的致冷/增暖效应十分显著。 为了量化气候变化和人为排放对未来SOA浓度变化的影响,本文进一步利用GISS GCM3模式输出的气象场驱动GEOS-Chem,模拟IPCC SRES A1B情景下未来(2000-2050年)SOA的浓度变化。结果表明,2000-2050年由于气候单独变化、排放单独变化、以及气候和排放共同变化导致的SOA浓度在中国东部地区的变化分别为+3.9%、-12.8%和-9.4%。在IPCC SRES A1B情景下,气候变化使中国地区SOA的浓度有所上升,但人为排放控制引起的SOA下降更加显著,二者综合使未来中国地区SOA浓度降低。 本文研究显示未来人为源排放变化导致SOA浓度变化对空气质量和气候变化有重要影响,这对国家制定长期空气质量规划有重要指示意义。