设计新型高强材料一直是材料学研究领域的核心问题之一，同时也是工程技术领域发展的有力支撑。金属间化合物由于具有强度高、硬度高和热稳定性好等诸多优异的性能而引起了广泛的关注。近年来，随着计算材料学的快速发展，从理论上研究材料性能的本质规律，设计新型材料成为学科发展的重要方向。在此背景下，本文以“高强和超硬材料的第一性原理计算和实验研究”为方向，以理论推导、第一原理计算模拟和实验表征等为主要手段，围绕金属间化合物的性能特征，多晶材料的硬度预测，新型硼化物超硬材料的设计，轻质高强金属间化合物的设计及冷压石墨和冷压碳纳米管相的晶体结构等科学问题进行了系统和深入的研究。主要研究内容和结论如下:　　(1)采用第一性原理计算系统研究了Al12X(X=Cr、Mo、W、Mn、Tc或Re)型金属间化合物的电子结构、化学键属性及力学性能，发现通过改变过渡族金属元素的价电子浓度可使过渡族金属间化合物戏剧性地从塑性较好的金属键转变为强度较高的共价键，从而显著提高了材料的强度。受此启发，进一步研究和统一了材料的两个经典判据Pugh模量比率判据G/B和Cauchy压力判据C12-C44，在此基础上提出了材料的强塑性转变统一性判据。　　(2)通过对维氏硬度进行概念解析，并结合对硬度测试压头的结构分析，构建了适用于弹性范围内失效材料的硬度预测模型Hv=0.151G，并成功应用于金属玻璃的硬度预测。进一步地，通过引入可反映材料塑性变形能力的Pugh模量比率G/B，构建了适用于多晶材料的硬度预测的新模型Hv=2(k2G)0.585-3(其中，k=G/B)。该模型准确预测出所有典型的硬材料（包括所有已知的超硬材料）的硬度，克服了其它硬度模型预测值普遍偏高和无法预测高各向异性材料硬度的缺点。并进一步解释了具有争议的碳的同素异构体T-carbon的硬度，揭示了传统的半经验硬度理论模型对高各向异性材料失效的物理本质。　　(3)在对系列过渡族金属硼化物进行结构分析的基础上，设计出两种新型的可常压合成的潜在超硬材料CrB4和MnB4。两种材料的晶体结构中的B原子都形成了三维共价网络，符合超硬材料的典型特征。CrB4和MnB4的预测硬度值分别高达48和40.1 GPa，达到了超硬材料的要求(＞40 GPa)，预期具有很好的工业应用价值。基于此，提出了新型过渡族金属化合物超硬材料的设计原则。过渡族金属硼化物的结构表征是一个长期困扰材料学者的难题，采用第一性原理计算，发现近50年前表征得到的CrB4和MnB4的晶体结构都是错误的。通过晶体结构预测计算发现了CrB4和MnB4真正的晶体结构，并通过实验合成和结构表征证实了理论研究结果的正确性。该工作为轻元素化合物的结构表征提供了系统的全新解决方案，为材料基因组研究模式提供了一个典型的范例。　　(4)通过第一性原理计算结合变组分晶体结构预测算法对Mg-Si二元系的基态晶体结构进行系统的探索和研究，除了Mg2Si外，还发现了4种“非常规化合物”在一定的压力范围内也可以稳定存在，它们分别是Mg3Si、MgSi、MgSi2和MgSi3。其中MgSi2具有最优的综合力学性能，其Pugh模量比率G/B只有0.45，为本征塑性材料;其剪切模量G可达34.4 GPa，分别高出金属Mg和金属Al的剪切模量98％和25％;其密度只有2.766 g/cm3，与金属Al(2.701 g/cm3)非常接近。由此可以看出，MgSi2是极为难得的综合性能指标优于金属Mg和金属Al的轻质高强金属间化合物，是非常具有潜力的轻质高强基体候选材料。同时通过研究MgSi2和MgSi3电声耦合效应，发现两者都为常规超导体，常压下超导转变温度Tc分别在13.69～15.76K和11.36～13.58 K之间。　　(5)冷压石墨和冷压碳纳米管相作为碳的同素异构体，其晶体结构一直未得到准确解析，本文通过对石墨烯和金刚石进行拓扑结构分析并结合第一性原理计算，发现了二维碳结构和三维碳结构间的拓扑结构关联性，同时提出了两种典型的碳链（Armchair和Zigzag链）的拓扑组合规律。基于此构建了5+7+6和4+8+6等碳环组成的S型和B型两类碳同素异构体家族，其硬度均在68～88 GPa之间。同时发现构建的R-carbon和P-carbon分别对应冷压石墨和冷压碳纳米管相的晶体结构，解决了长期困扰该领域学者的碳结构难题。