【摘 要】
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柔性纤维状超级电容器是一类新型柔性储能器件,其性能主要受电极材料的影响。在常见的电极材料中,石墨烯基材料由于具有较高的理论物理机械性能和电化学性能因此备受人们关注。然而,由于纯石墨烯纤维的实际比表面积较低,纤维内部缺陷较多,导致石墨烯纤维的比电容、电导率较低,实际电化学性能或者力学性能都有待提高。常见的提升石墨烯电极电化学性能的方法主要分为纤维内部的结构设计和纤维表面的结构设计。对于纤维内部结构设
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柔性纤维状超级电容器是一类新型柔性储能器件,其性能主要受电极材料的影响。在常见的电极材料中,石墨烯基材料由于具有较高的理论物理机械性能和电化学性能因此备受人们关注。然而,由于纯石墨烯纤维的实际比表面积较低,纤维内部缺陷较多,导致石墨烯纤维的比电容、电导率较低,实际电化学性能或者力学性能都有待提高。常见的提升石墨烯电极电化学性能的方法主要分为纤维内部的结构设计和纤维表面的结构设计。对于纤维内部结构设计,本文以石墨烯为基体,MXene和碳纳米管为增强体,设计了一种具有三维交联键合网络结构的新型碳纳米管/MXene/石墨烯复合纤维,在提升纤维电化学性能的同时提升了纤维的机械性能。对于纤维表面结构设计,本文以石墨烯纤维为基体,在纤维表面引入多孔结构的同时构筑了导电结构涂层,从而在提升纤维比表面积的同时提升了纤维的电导率,进而提升电极的电化学性能。所有实验具体内容如下:1.以MXene、碳纳米管和氧化石墨烯为原材料,利用简单的湿法纺丝,制备了新型碳纳米管/MXene/石墨烯复合纤维。相比于二元MXene/石墨烯复合纤维、碳纳米管/石墨烯复合纤维,碳纳米管/MXene/石墨烯复合纤维具有最大的拉伸强度147.07 MPa、最大的电导率420.42 S·cm-1和最大的面积比电容237.00 m F·cm-2。这证明了碳纳米管/MXene/石墨烯复合纤维结构在同时提升电极的机械和电化学性能上的优越性。2.通过对纤维结构进行进一步分析表征,提出了碳纳米管/MXene/石墨烯复合纤维的三维交联键合网络结构模型,进一步阐释了MXene和碳纳米管协同增强石墨烯纤维电极的机理。此外,为了探究纤维内组分对这种结构的影响,通过改变碳纳米管和MXene与石墨烯的比例,制备出了不同碳纳米管含量的碳纳米管/MXene/石墨烯复合纤维并进行了性能结构对比分析。当CNT和MXene/石墨烯的质量比为1:20时,纤维具有最好的纤维结构因而具有最好的机械和电化学综合性能。因此,以该纤维为电极组装的超级电容器具有最高的能量密度5.27μW·h·cm-2和良好的循环性能（经过8000次充放电循环后电容保持率为95.60%）。然而,当CNT和MXene/石墨烯的质量比为1:10时,由于CNT的团聚破坏了纤维的内部结构,纤维具有最差的机械性能（拉伸强度为81.80 MPa）和电容保持率40.85%。3.以湿法纺丝制备的石墨烯纤维为基底,利用高温活化和聚吡咯氧化涂层的方法制备出了聚吡咯包覆的多孔石墨烯纤维。由于该纤维具有较高的比表面积和电导率,该纤维具有最大的面积比电容31.25 m F·cm-2,是纯石墨烯纤维(6.50 m F·cm-2)的4.81倍,体现了聚吡咯包覆的多孔石墨烯纤维在结构和性能上的优越性。
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