Fe-苯酚改性生物炭/高铁酸盐体系对水中阿特拉津去除性能的研究

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阿特拉津(AT)是目前应用最为广泛的除草剂之一,对农林业的保收增产具有重要意义。但由于AT不科学的施用甚至滥用,残留在水体环境中的AT造成的环境污染问题已不容忽视,因而,寻求快速有效的方法去除水体中的AT迫在眉睫。本文以樟树落叶为原料,负载FeCl3和苯酚制备出三种改性生物炭,探究在改性生物炭/高铁酸盐体系对水中AT的去除性能,同时考察多种因素对去除性能的影响,并采用XRD、FT-IR、XPS等表征手段以揭示反应机理。具体研究内容如下:(1)通过浸渍法制备出三种改性生物炭,并与未改性生物炭作对比,考察其对AT的吸附能力。实验结果表明,改性使生物炭对AT的吸附性能提升了约25%,其中浸渍摩尔比为FeCl3:苯酚=0.1:10的生物炭(BC-3)具有最佳的吸附能力,在溶液初始pH=4时,其对AT的吸附量达到16.5 mg/g。拟二级动力学方程和Freundlich等温吸附模型能较好的阐述AT在生物炭上的吸附行为。机理分析表明AT在生物炭上吸附的主要机理为静电吸引和氢键作用。(2)将制备出的改性生物炭应用于提高高铁酸盐(Fe(Ⅵ))对AT的氧化能力,并对其性能、机理和转化途径进行了深入研究。氧化实验表明,与未改性生物炭相比,FeCl3-苯酚改性生物炭提高了Fe(Ⅵ)对AT的氧化能力,且FeCl3与苯酚的摩尔比为0.1:5制备出的生物炭(BC-2)具有最佳的提升效果。此外,在所研究的pH范围内,添加BC-2可将Fe(Ⅵ)对AT的氧化速率(kapp)提高1.86-4.11倍。Fe(Ⅴ)/Fe(Ⅳ)和·OH是Fe(Ⅵ)/BC-2降解AT的主要活性物质,分别贡献了约70%和25%的氧化效率。Fe(Ⅵ)/BC-2通过5种途径将AT氧化为12种中间产物:脱烷基、烷基羟基化、脱氯羟基化、烷基脱氢和脱氯。之后评估了Fe(Ⅵ)/BC-2在氧化AT过程中对TOC的去除效果和对AT毒性的控制能力,实验结果表明,与初始溶液相比,反应后的TOC含量和毒性分别降低了32.8%和19.0%。(3)考察了在不同浓度的阴阳离子或腐殖酸(HA)存在下Fe(Ⅵ)/BC-2对AT的氧化能力。结果表明低浓度的一价阳离子(Na+、K+、NH3+)对氧化能力没有明显影响,而即使是低浓度的二价阳离子(Ca2+、Mg2+)对氧化能力也有明显的抑制作用;当HA浓度小于4mg/L时,提升了Fe(Ⅵ)/BC-2对AT的氧化性能,但HA浓度进一步增大显示出对氧化性能的抑制作用。在实际水样中进行Fe(Ⅵ)/BC-2对AT的氧化实验证实水质对氧化效率有很大影响,湖水中氧化效率最高,河水次之,井水中效率最低。本文以樟树落叶为原料,通过FeCl3和苯酚改性制备出三种生物炭,并与原始生物炭作对比,全面考察了在改性生物炭/高铁酸盐体系对水中AT的去除性能,取得了令人满意的效果。这不仅开发了一种新的材料以去除AT,同时也为落叶的资源化利用提供了新的途径。因此,FeCl3-苯酚改性生物炭和高铁酸盐的联合应用可能是一种有前途的去除AT的方法。
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