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抗生素是一种新型有机污染物,普遍应用于水产与畜牧养殖,医疗卫生及制药等过程中。另外,纳米材料(纳米金属氧化物,纳米金属硫化物,纳米碳材料等)具有优异的性能,其产量与应用日益增加。两者排放后经大气沉降与地表径流汇入水体,一方面抗生素能够导致细菌产生耐药性,并引起生物毒性;另一方面某些纳米材料在光照下产生的活性氧自由基(reactiveoxygenspecies,ROS)对抗生素具有较强的降解能力。因此,纳米材料影响下的抗生素在土壤,水及大气中的迁移,转化及生物毒性等环境归趋值得深入研究。本文选取磺胺二甲基嘧啶(sulfamethazine,SMZ)为模式抗生素,探究了纳米氧化锌(zincoxidenanoparticles,ZnO NPs)和氧化石墨烯(grapheneoxide,GO)对SMZ光降解动力学的影响,考察了光反应体系下纳米材料的光化学转化行为,并进一步探究了活性氧的产生及作用机理,提出了光照下抗生素与纳米材料可能的共转化途径。主要研究结果如下:(1)研究了紫外光下ZnONPs对SMZ光转化行为的影响。结果显示ZnO NPs加速了 SMZ的降解,当ZnO NPs的浓度为5-50mg/L时,反应速率常数从0.0809 h-1增加到0.7982 h-1。另外,SMZ在高pH值时易于降解,但在低pH值时降解过程受到抑制。Cl-、腐殖酸(humicacid,HA)和单宁酸(tannicacid,TA)的存在大大降低了 SMZ分解,而S042-的影响有限。SMZ降解主要受羟基自由基(·OH)和单线态氧(1O2)的影响。其中,pH值、Cl-、HA和TA通过调节·OH的生成而影响SMZ转化,而SO42-主要通过1O2起作用。(2)研究紫外光下GO对SMZ光转化行为影响,结果显示GO的存在也可以促进SMZ的降解。GO的浓度越高(10 mg/L-50 mg/L),SMZ的转化率越高,一级反应速率越快。·OH和1O2是GO促进SMZ转化的主要自由基。Cl-、SO42-和pH值主要通过提高·OH的生成浓度促进SMZ转化,而HA能够降低·OH含量抑制SMZ转化。另外,对比SMZ在两种纳米材料存在下的转化发现,ZnO NPs对SMZ的光化学行为影响强于GO。(3)两种纳米材料的光转化行为的结果表明,在光反应过程中,ZnO NPs溶解释放的2n2+浓度受光生空穴的影响。光照前后ZnO NPs原有六方纤锌矿结构遭到破坏,明显碎裂成相对较小的碎片。同时ZnO NPs晶体结构在光照下转变为Zn5(CO3)2(OH)6。说明ZnO NPs在光照下发生光溶解的过程中伴随着样品形貌的改变及新物质的生成。GO在光照6小时后,溶液颜色由浅黄色变为深棕色,在225 nm处的吸光度增强,且拉曼光谱证明ID/IG比值略微变小,说明在低光强的紫外照射下GO表面大量的羧基、羟基、环氧基被去除,GO被还原生成新吸光物质。