钙钛矿纳米晶的光谱调控与LED应用研究

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全无机钙钛矿纳米晶(IPNCs)因其带隙可调、发光展宽窄、量子效率高等特点,在改善发光二极管、光电探测器和太阳能电池等器件的性能方面具有非常大的潜力。然而,IPNCs的离子结构特性导致其生长过程中存在着可控性差、表面稳定性差的问题,很大程度地阻碍了IPNCs在实际中的应用。基于以上因素,本论文设计了一种水-油界面合成无机钙钛矿的方法。通过溶质相扩散控制,实现一种可控分散的纳米晶生长。这种方法有以下突出特色:1.可以慢速、可控地生长高分散IPNCs,实现其尺寸、结构和波长的精确调控;2.合成方法简单,可在室温条件下进行合成,无需惰性气氛,适合大规模制备;3.采用高分子单体作为反应溶液,可以在反应后直接用于制备复合薄膜。这种方法反应高度可控,重复性高,反应条件温和简单,合成出的IPNCs量子效率>90%,为大批量绿色合成高性能的IPNCs提供了一个极佳的解决方案。本文主要研究内容如下:(1)设计水-油两相界面体系实现了无机钙钛矿纳米晶的尺寸可控合成。将阳离子和阴离子前体分离,通过界面扩散控制,实现慢速可控生长高分散纳米晶。结合实时光谱分析和结构分析,研究了两相界面法合成过程中IPNCs的生长动力学和反应机理。进一步通过反应配体和温度调控,实现了460 nm-520 nm的可调波长范围。(2)基于两相界面体系,通过调控反应前体的比例实现Cs4PbBr6/CsPbBr3复合纳米晶的可控制备。同时通过选择MMA作为油相,在IPNCs合成过程中通过水相中HBr酸催化促进MMA预聚,降低催化剂的使用,并在反应过程中在IPNCs表面形成PMMA包覆层。通过对合成的纳米晶进行紫外吸收光谱、XRD、TEM、XPS测试,确定产物为Cs4PbBr6/CsPbBr3复合纳米晶,对复合薄膜进行稳定性测试,表明在Cs4PbBr6纳米晶和高分子聚合物的双重保护下显著提升了IPNCs的稳定性。(3)将MMA中制备的Cs4PbBr6/CsPbBr3复合纳米晶通过原位共聚制备IPNCs-PMMA复合纳米晶薄膜。将制备的绿光薄膜和和红色Cd Se/Zn S-PMMA薄膜叠加与460 nm LED芯片集成,研究了其LED背光显示性能。
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