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太阳能和氢能是两种重要的可再生清洁能源,联合太阳能发电、电解水制氢是充分利用太阳能、实现可再生能源制氢的有效手段。目前存在的挑战是,在太阳电池中,传统的电极材料导电性与透光率难以兼顾,常用的透明电极材料如氧化铟锡（ITO）又面临含稀有元素、脆性、容易离子迁移等问题;在电解水制氢中,人们开发了过渡金属二硫化物等资源丰富的材料,希望减少对常用铂基贵金属析氢催化剂的依赖,然而目前报道的过渡金属二硫化物基催化剂存在基面催化活性差、电子传输阻力大、活性边缘位点暴露困难等问题。碳基纳米材料具有优异的物理、化学性质,有望作为新型电极材料和协同增强材料,应用到光电、电氢转换领域中。本论文采用常压化学气相沉积法研究了石墨烯和碳纳米管薄膜的可控制备工艺,优化了碳基电极在太阳电池中的光电转换性能,采用静电纺丝加硫化热处理两步法,研究了碳基过渡金属二硫化物复合析氢催化剂（WS2/C和MoS2/C）的结构调控及性能提升策略,进而将太阳电池与析氢电解池串联,构建了碳基光伏析氢系统。研究发现:（1）以大面积、高质量的石墨烯和碳纳米管薄膜同时作为正极、负极,组装半透明、柔性全碳电极有机太阳电池,研究并探讨了碳基电极的界面及载流子收集、传输性能,电池开路电压可达0.62V,优于ITO对照组器件（0.48 V）。（2）通过调节制备参数和纯化后处理,优化了石墨烯和碳纳米管薄膜的光电性能,进一步提高了透光率、降低了面电阻,所构建的碳/硅混合太阳电池的光电转换效率达到了7.0%,可与常用贵金属膜电极器件相比。（3）通过等离子预处理和添加造孔剂的方法,实现了对WS2/C和MoS2/C结构和形貌的有效调控,使得WS2或MoS2晶片垂直镶嵌在高比表面的碳纤维上,获得了充分暴露边缘位点、高活性位点密度、高速电子传输通道的碳基复合析氢催化剂,在酸性电解质中,催化性能优异,过电位为400 mV时,析氢电流密度达到了675 mA/cm2,与工业电解水制氢目标接近,并通过理论计算和动力学分析,揭示了复合结构的生长机制和催化机理。将碳基混合太阳电池与析氢电解池连接,以WS2/C和MoS2/C作为析氢催化电极,实现了碳基非贵金属光伏析氢系统的搭建,太阳能-氢能的转换效率为4.4%4.6%。