TiO2-分子筛/陶瓷纤维复合材料及其光催化性能研究

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随着我国经济发展和科技进步,能源与环境问题已成为当今社会突出的两大社会问题,环境污染治理日益引起人们的广泛重视。光催化技术是近几年兴起的新型污染物治理技术,因其绿色环保的应用特性而备受研究者们的关注。TiO2具有价格低廉、催化氧化活性优异等优点,是应用最为广泛的半导体光催化剂之一。然而,它也存在一些弊端:如比表面积小、电子-空穴对易复合、粉体TiO2难以回收等缺点。克服这些缺点的有效方法之一是将纳米TiO2进行固载,增大材料比表面积的同时,还可以解决难回收问题,成为了缓解能源和环境问题的有效途径之一。陶瓷纤维纸具有三维空间网状结构及较高的比表面积,有利于分子筛和活性组分的负载。本论文以陶瓷纤维瓦楞纸为载体,钛酸丁酯为钛源,ZSM-5、MCM-41分子筛为吸附材料,通过改变分子筛、TiO2负载量以及焙烧温度,制备了一系列TiO2-分子筛/陶瓷纤维光催化复合材料;为提高光催化效率,用CdS对TiO2进行改性,制备了 CdS-TiO2-ZSM-5/陶瓷纤维复合材料。通过X-射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱法(Uv-vis)、X射线光电子能谱(XPS)以及氮气吸附脱附对催化剂的结构、颗粒形貌以及吸光度等进行了测试。以气相甲苯和罗丹明B水溶液为模型污染物,对复合材料进行了光催化性能评价,并考察了 TiO2-ZSM-5/陶瓷纤维复合材料再生条件(再生光照时间、再生次数)对再生催化性能的影响。通过结合复合材料对气相甲苯、液相罗丹明B的光催化处理效果以及材料的结构表征得出了物理特性与光催化活性之间的联系。研究表明:复合材料比单纯负载TiO2的催化剂光催化效果更好,体现了吸附与光催化的协同作用。纳米活性组分颗粒均匀分散在分子筛表面,并能观察到光活性物质与分子筛吸附材料有较好的接触,为吸附与光催化的协同作用提供了基础。在光催化处理气相甲苯实验中,TiO2-ZSM-5/陶瓷纤维复合材料在焙烧温度为550℃、分子筛负载量为45.52%时、TiO2负载量为12.97%时,表现出良好的降解性能,对甲苯降解率达到39.99%。CdS-TiO2-分子筛/陶瓷纤维复合材料在Cd/Ti摩尔比1时,光催化效果最佳,降解率达42.55%,引入CdS后,光催化活性提高。同时,延长再生时间均有利于光催化复合材料的再生,循环再生4次后,降解率降低了 6.1%,表现出良好的再生性能。在光催化处理罗丹明B水溶液的实验中,ZSM-5分子筛比MCM-41分子筛对罗丹明B水溶液的吸附慢。TiO2-ZSM-5/陶瓷纤维复合材料在分子筛负载量为55.18%、TiO2负载量为12.97%时,处理效果最佳。引入CdS后,在Cd/Ti摩尔比1时,光催化效果最佳,降解率达97.64%。TiO2-MCM-41/陶瓷纤维复合材料在焙烧温度为550℃、钛酸丁酯浓度为0.60mol/L时,光催化效果最佳。
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