【摘 要】
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由于人们对能源的消耗不断增长导致现代社会对先进储能电池的需求迅速增加,锂离子电池由于其比能量高,比容量大,使用寿命长等优点得到了广泛的应用,但由于其成本高且容易引起安全事故,因此需要开发成本低且安全环保的电池作为新型储能电池。水系可充电锌离子电池由于其低成本、安全和环保等优点而受到广泛关注。二氧化锰由于其成本低、比容量大等优点,是一种很有前途的正极材料,但其较差的导电性和锰的溶解问题,导致其循环性
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由于人们对能源的消耗不断增长导致现代社会对先进储能电池的需求迅速增加,锂离子电池由于其比能量高,比容量大,使用寿命长等优点得到了广泛的应用,但由于其成本高且容易引起安全事故,因此需要开发成本低且安全环保的电池作为新型储能电池。水系可充电锌离子电池由于其低成本、安全和环保等优点而受到广泛关注。二氧化锰由于其成本低、比容量大等优点,是一种很有前途的正极材料,但其较差的导电性和锰的溶解问题,导致其循环性能较差而限制了其实际应用。δ-MnO2是层间距为0.7 nm的层状结构材料,理论上易于实现Zn2+的嵌入和脱出,但是在实际应用中,层状结构却表现为比容量低、结构稳定性差等问题。针对以上问题,本文首先通过水热法制备了铁掺杂的δ-MnO2,将铁离子预嵌入到δ-MnO2层间起到结构柱的效应,并且铁离子的掺杂提高了氧空位的浓度,促进了Zn2+的嵌入/脱出,提高了放电容量。在碳纸基底上0.1 A·g-1的电流密度下循环200圈后的容量保持率比对照组提高了13.6%。为了进一步提高电化学性能,提升活性物质的负载量,简化制备过程,将铁掺杂δ-MnO2用水热法原位生长在碳布上,避免了粘结剂的使用,提升了活性物质的利用率,在1 A·g-1的电流密度下循环1000圈后的容量保持率为67.80%,相对于碳纸基底提高了28.48%,对应的可逆容量从53.68 m Ah·g-1提高到139.52 m Ah·g-1。为了进一步提高δ-MnO2的性能,本文以碳布为基底,同时对δ-MnO2和碳布基体进行氮掺杂。碳布上氮的掺杂提高了导电性,XPS研究表明δ-MnO2上氮掺杂增加了氧空位比值从23.59%提高到36.48%,提升了二氧化锰的电导率和活性的同时,N-Mn键抑制了δ-MnO2循环过程中Mn的溶解。循环伏安法研究表明,在1 m V/s扫描速度下,N-CC@N-MnO2电极赝电容贡献占比从76.5%增加到82.9%,在大电流密度下有较好的电化学性能,恒电流间歇滴定法和电化学阻抗谱研究表明氮掺杂提升了离子的扩散系数的值将近一个数量级,根据恒电流充放电实验表明,在1A·g-1的电流密度下,N-CC@N-MnO2循环2000后容量保持率为94.6%,可逆容量为161.0 m Ah·g-1,而CC@MnO2循环1000后的容量保持率为40.5%,可逆容量仅为63.6 m Ah·g-1。非原位XRD研究表明正极的反应机理为H+/Zn2+的共嵌入/脱出机理。
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