【摘 要】
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近年来,挥发性有机化合物（VOCs）的排放量逐年增加。VOCs可诱导光化学烟雾和雾霾的产生,对生态环境造成较大的危害,并且VOCs对人体具有毒性,即使较低剂量的VOCs也会对人体呼吸系统和神经系统造成损伤。吸附技术具有操作简单、成本低廉且高效等优势,因此成为应用最为广泛的VOCs去除技术之一。吸附法的核心在于高吸附性能的吸附剂的开发。介孔硅材料比表面积高、孔径均匀且热稳定性优异,相较于微孔材料,具
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近年来,挥发性有机化合物（VOCs）的排放量逐年增加。VOCs可诱导光化学烟雾和雾霾的产生,对生态环境造成较大的危害,并且VOCs对人体具有毒性,即使较低剂量的VOCs也会对人体呼吸系统和神经系统造成损伤。吸附技术具有操作简单、成本低廉且高效等优势,因此成为应用最为广泛的VOCs去除技术之一。吸附法的核心在于高吸附性能的吸附剂的开发。介孔硅材料比表面积高、孔径均匀且热稳定性优异,相较于微孔材料,具有较高的传质效率。近年来,具有高比表面积和可调孔径的金属有机骨架材料（MOFs）引起了学者的广泛关注,其中Zr-MOFs具有优异的热稳定性和化学稳定性,在吸附方面的应用日益增多。本论文以介孔硅MCM-48和Zr-MOFs作为研究对象,研究了其合成及改性方法,并考察了其对丙酮和甲苯的吸附性能,主要研究内容包括:（1）采用混合模板法制备了富含羟基的MCM-48介孔分子筛并研究了其对VOCs的吸附性能。研究发现:以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）和聚乙烯吡咯烷酮（PVP）为混合模板剂制备的MCM-48对丙酮的吸附量（125.58 mg/g）相较于利用单模板剂制备的MCM-48的丙酮吸附量（101.39 mg/g）提高了24%。这主要是由于引入PVP使得MCM-48表面羟基增多,而丙酮分子的羰基与羟基之间具有较强的氢键作用。由于甲苯是弱极性分子,MCM-48表面硅羟基数量的变化对其吸附甲苯的性能影响不大。此外,系统分析了MCM-48对丙酮的吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学,研究了MCM-48对丙酮的吸附机理。（2）以2-氨基对苯二甲酸、对苯二甲酸和富马酸为有机配体分别合成了三种具有不同官能团的Zr-MOFs（Ui O-66-NH2、Ui O-66和MOF-801）,并研究了其对丙酮和甲苯的吸附性能。研究发现:以2-氨基对苯二甲酸为有机配体合成的Ui O-66-NH2具有最高的丙酮吸附量（152.53 mg/g）,这主要是由于Ui O-66-NH2的氨基和丙酮羰基之间具有较强的氢键作用;以对苯二甲酸为配体合成的Ui O-66具有最高的甲苯吸附量（248.49 mg/g）,这主要是由于Ui O-66具有最高的比表面积且其结构中的苯环和甲苯之间存在π-π相互作用;在水相条件下以富马酸为配体合成的MOF-801对丙酮和甲苯都有较高的吸附容量（丙酮:136.07mg/g,甲苯:166.34 mg/g）,论文详细分析了MOF-801对丙酮的吸附动力学特性、吸附等温线和吸附热力学特性,并研究了MOF-801的循环再生性。（3）以正辛酸为调节剂、CTAB为模板剂分别对Zr-MOFs（MOF-801和Ui O-66）进行改性合成,并研究了改性后的材料对丙酮的吸附性能。研究发现:添加调节剂或模板剂均可成功调控MOF-801和Ui O-66的孔径分布和比表面积,从而改变材料的吸附性能。添加正辛酸可以提高MOF-801的孔径,其对丙酮的吸附容量增加至160.35 mg/g,说明适当增大MOF-801的孔径有利于提高材料的吸附性能;添加CTAB制备的MOF-801介孔比例增大,丙酮吸附穿透时间增加至102 min。添加正辛酸或CTAB均可提高Ui O-66的介孔比例,从而提高材料的丙酮吸附性能,添加正辛酸制备的Ui O-66的丙酮吸附量提高了28%,添加CTAB制备的Ui O-66的丙酮吸附量提高了40%。
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