【摘 要】
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双酚A（Bisphenol A,BPA）既是一种重要的工业原料,又是一种典型的内分泌干扰物,具有生物富集性和低剂量效应,严重威胁着人体健康。近年来,尽管采用了双酚B（BPB）、双酚F（BPF）、双酚S（BPS）和双酚AF（BPAF）等双酚类物质替代BPA,但这些替代品在多种环境水体中的广泛分布以及潜在的毒性也引起了人们的关注。此外,传统污水处理技术难以将其有效去除,因此有必要研究高效去除水体中双酚
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双酚A（Bisphenol A,BPA）既是一种重要的工业原料,又是一种典型的内分泌干扰物,具有生物富集性和低剂量效应,严重威胁着人体健康。近年来,尽管采用了双酚B（BPB）、双酚F（BPF）、双酚S（BPS）和双酚AF（BPAF）等双酚类物质替代BPA,但这些替代品在多种环境水体中的广泛分布以及潜在的毒性也引起了人们的关注。此外,传统污水处理技术难以将其有效去除,因此有必要研究高效去除水体中双酚类物质的方法。基于硫酸根自由基的高级氧化法（SR-AOPs）是目前研究难降解有机物降解的有效手段,近期研究发现真空紫外光/紫外光（VUV/UV）能高效活化过硫酸盐（PS）产生硫酸根自由基,但是应用于BPA及其替代品降解方面的研究尚未见报道。基于此,本研究主要开展了VUV/UV活化PS（VUV/UV/PS）体系中BPA的降解研究,考察了相关因素的影响,结合密度泛函理论（DFT）计算和对降解产物的分析,推断了可能的降解机理。进而考察了BPA替代品在VUV/UV/PS体系中的降解,通过自由基猝灭实验探究了主要的活性物种,结合DFT计算和对降解产物的分析推断了它们可能的降解途径。最后比较了BPA及其替代品在该体系中的降解和矿化情况,得到的主要研究结果如下:（1）VUV/UV能够高效活化PS使BPA发生有效降解和矿化,其反应速率常数(1.182 min-1)是VUV/UV直接辐照下BPA反应速率常数的7.0倍。在VUV/UV/PS体系中,BPA的降解效率随着其初始浓度的增加而降低,而PS浓度的增加则有利于BPA的降解。当p H为11.12时,BPA的降解速率高达0.47min-1。氯离子（Cl-）和硫酸根离子(SO42-)促进了BPA的降解,1 m M和10 m M碳酸氢根离子（HCO3-）抑制BPA的降解,而100 m M HCO3-促进BPA的降解;硝酸根离子（NO3-）和天然有机物的存在则不利于BPA的降解。此外,BPA在河水和自来水中的降解效率均低于其在超纯水中的降解效率,但反应20 min它们都能够被完全降解。硫酸根自由基(SO4·-)是促使BPA发生有效降解的主要活性物种。结合识别的降解产物、DFT计算结果和傅里叶红外光谱图,推断了BPA可能的三条降解路径,即SO4·-诱导的羟基化反应、羟基加成反应以及β断裂。（2）BPB、BPF、BPS和BPAF在VUV/UV/PS体系中也能够发生有效降解。SO4·-是促使BPB、BPF和BPAF降解的主要活性物种,而羟基自由基（HO·）是导致BPS降解的主要活性物种。DFT计算结果表明苯环和羟基均为它们的反应活性位点,结合识别的降解产物,推断它们在VUV/UV/PS体系中均存在羟基化、β断裂和苯氧基双酚类物质（phx BPs）的自耦合反应三条降解途径。此外,BPB和BPF的支链上还可以发生脱氢反应,而BPS和BPAF则可以发生脱羟基反应。（3）比较研究表明,五种双酚类物质在VUV/UV/PS体系中的降解遵循以下的规律:BPAF＞BPB＞BPA＞BPF＞BPS,主要是由于其结构中中间基团的不同所致,,但经过120 min的反应,它们的矿化率均高于80%。
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