人工合成榍石的稳定性及其固溶模拟三价锕系核素的研究

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采用Nd3+来模拟An3+,以CaCO3、TiO2、SiO2、H2SiO3、Nd2O3和Al2O3为原料,通过固相合成反应合成榍石及其固溶体,借助于XRD、SEM/EDS、IR、LRS、PCT粉末浸泡法、60Co源辐照等分析测试,研究榍石及其固溶体的合成工艺和稳定性,探讨了合成榍石反应历程、钕在榍石固溶体中的固溶机理和固溶量等。结果表明:合成高纯度榍石的较佳配方为H2SiO3(或SiO2):CaCO3:TiO2=1:1:1(摩尔比),采用H2SiO3和SiO2为原料合成榍石的较佳合成温度分别是127O℃、132O℃,最佳保温时间为3Omin;通过对合成榍石的物相分析,探讨了合成榍石的反应历程;合成榍石及掺钕榍石固溶体具有良好的化学稳定性、热稳定性和抗辐照稳定性;合成榍石固溶体的较佳配方为Ca(1-y)NdyTi(1-y)AlySiO5;引入Al3+进行电价补偿,榍石能较好地固溶Nd3+形成有限榍石固溶体,其固溶量为13.56%;未引入电价补偿时,榍石较难固溶Nd3+形成榍石固溶体,其固溶量低;掺入Nd3+、Al3+离子,会引起CaTiSiO5固溶体晶格常数、晶粒生长速度以及形貌的变化。
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