【摘 要】
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己二酸是目前工业用量最大的化工原料之一,因具有双官能团能与多种化合物发生反应生成高聚物的特性,在塑料、医药、尼龙等产业都有巨大的使用,故全球需求量巨大。目前工业上主要通过硝酸两步氧化环己烷制备己二酸,能耗高,污染严重,故绿色高效合成己二酸就成为目前研究的热门课题。本论文采用等体积浸渍法制备三个系列的催化剂,分别为Pt/SiO_2、Fe/SiO_2和Pt-Fe/SiO_2催化剂,并对催化剂进行表征。
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己二酸是目前工业用量最大的化工原料之一,因具有双官能团能与多种化合物发生反应生成高聚物的特性,在塑料、医药、尼龙等产业都有巨大的使用,故全球需求量巨大。目前工业上主要通过硝酸两步氧化环己烷制备己二酸,能耗高,污染严重,故绿色高效合成己二酸就成为目前研究的热门课题。本论文采用等体积浸渍法制备三个系列的催化剂,分别为Pt/SiO2、Fe/SiO2和Pt-Fe/SiO2催化剂,并对催化剂进行表征。利用AUTOSORB-1、ICP-OES和XRF获得催化剂的比表面和孔径分布和物相中Pt和Fe的含量,用XRD分析催化剂的物像。采用FEI Tecnai G2-20 Stwin高分辨电子显微镜分析催化剂的母体结构和金属组分的分布。将催化剂应用于己二酸合成时,双金属负载催化剂催化性能最好,己二酸产率最大。评估Pt-Fe/SiO2的再生稳定性能,催化剂活性下降并不显著,催化剂结构稳定。本论文制备系列不同CuO负载量的ITQ-2分子筛催化剂,通过对催化剂孔结构、比表面积、酸性和形貌特征、水热稳定性、催化性能和再生性能的考察来筛选更适宜的CuO负载量,制备适合环己烷一步氧化制备己二酸的多相高效催化剂。CuO改性的ITQ-2的己二酸产率更是高达18%。另外通过优化反应的工艺参数,包括反应温度、催化剂用量、反应时间、体系酸度和压强等进一步改善催化效能,为进一步深入开发更适宜的绿色催化合成和反应体系奠定了基础。
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