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蛋黄-壳结构的纳米反应器相对于单一组分的金属或无机纳米材料具有成分和结构上的优势,通过对活性内核材料和保护性外壳材料的合理选择使其应用在催化、锂电、储能、载药等领域。如何发挥蛋黄-壳结构的优势,将高活性的贵金属纳米颗粒作为内核材料稳定在蛋黄-壳结构内部获得高催化性能的纳米反应器是目前新型催化剂研究的重点方向。本论文选用“先壳后核”的合成方法,通过向预先合成的介孔二氧化硅空心球中引入单核和多核的银纳米颗粒来完成反向构筑蛋黄-壳结构纳米反应器,并对空心球内部银纳米颗粒的含量和外壳孔道对银源进入的影响进行了探讨,最后研究了所合成的纳米反应器的催化性能。 采用结构差异性刻蚀法合成介孔二氧化硅空心球。分别选用C18TMS和CTAB作为致孔剂在实心二氧化硅表面包覆上一层介孔的二氧化硅,因为介孔的二氧化硅在碱性条件下比实心的二氧化硅更加稳定,利用这一性质刻蚀得到两种类型的介孔二氧化硅空心球(即C18TMS致孔的空心球和CTAB致孔的空心球)。通过对包覆条件和刻蚀条件进行改变得到了不同壁厚和孔径的空心球样品。 多核Ag@hm-SiO2蛋黄-壳结构的纳米反应器的合成。将C18TMS致孔合成的hm-SiO2分散在甲醇或乙醇溶剂中,加入一定量的硝酸银溶液,然后使用注射泵逐滴加入NaⅠ的醇溶液使得在hm-SiO2表面形成AgⅠ沉淀,进一步通过滴入对苯二酚到反应中在介孔二氧化硅空心球内还原生成Ag纳米颗粒。空心球内部的二氧化硅去除不彻底且内表面粗糙,形成的网状阻隔了银纳米颗粒间的接触并限制了银核的移动所以形成了多核的蛋黄-壳结构。鉴于纳米材料的尺寸减小而其催化性能成级数增加,使用激光辐照技术将空心球内部的银纳米颗粒进一步打碎,其粒径由20 nm减小到7nm,而空心球内部银核数量明显增加。使用多核Ag@hm-SiO2纳米反应器催化还原4-硝基苯酚,辐照前样品的反应速率常数是0.38 min-1,而激光辐照后的样品其反应速率常数增加到了1.08 min-1。 单核Ag@hm-SiO2蛋黄-壳结构的纳米反应器的合成。阳离子表面活性剂CTAB辅助刻蚀合成的介孔二氧化硅空心球内部的实心二氧化硅去除比较彻底且空心球内表面光滑,因此一旦银核在空心球内部形成并且生长,银核在溶剂的作用下在空心球内部迁移避免了其它银核的形成。催化4-硝基苯酚的还原得到单核Ag@hm-SiO2蛋黄-壳结构的纳米反应器的反应速率常数为0.3 min-1。