汞（Hg）作为一种具有高神经毒性的全球性重金属污染物,由于其特有的强挥发性和良好的迁移性,一旦释放到环境中,可在大气、水体、沉积物和生物圈中进行生物地球化学循环。大气沉降是汞从排放源进入地表系统最主要的迁移途径,是一个复杂的物理化学过程。为了系统地了解沿海城市大气汞的干湿沉降规律和汞同位素特征,本研究以东南沿海城市厦门大气汞的干湿沉降样品为研究对象,开展了不同环境功能区大气汞的沉降特征、影响因素以及干湿沉降对总沉降贡献的研究;同时探讨了不同环境功能区沉降汞的同位素特征,并结合汞同位素示踪技术和后向气团轨迹模型识别了大气沉降汞的来源和迁移转化途径,主要结果和结论如下:（1）采用EPA 1631的方法分析了2016年6月-2017年5月和2017年8月-2018年7月厦门城区、郊区和偏远地区降水中的总汞（THg）浓度。城区、郊区和偏远地区降水THg的体积加权平均浓度分别为7.70、7.55和7.15 ng·L^-1,大气THg的湿沉降量分别为7.19、6.66和8.19μg·m^-2·yr^-1。单因素方法分析表明三个站点降水中THg浓度的差异不显著,城区和郊区降水中THg的浓度略高于偏远地区。而不同功能区降水中THg浓度具有明显的季节性差异,城区和郊区降水中THg浓度夏季偏高,而偏远地区降水中THg浓度冬季较高。偏远地区大气汞湿沉降量与降水量相关性最显著,而城区和郊区大气汞湿沉降量和降水中THg浓度呈显著正相关,说明城郊区有持续汞源存在。主成分分析结果表明大气化学反应过程对降水THg的贡献较大,尤其是偏远地区。（2）采用水浴加热-反王水酸解结合冷原子荧光光谱仪分析了2017年8月-2018年7月厦门城区、郊区和偏远地区大气干沉降中颗粒态汞（PBM）和活性气态汞（RGM）浓度。厦门城区、郊区和偏远地区大气干沉降中PBM的平均浓度分别为46.5、47.9、30.6pg·m^-3,RGM的平均浓度分别为2.8、2.6、1.7 pg·m^-3;城区和偏远地区（郊区缺失秋季值）大气PBM+RGM干沉降量分别为9.2和5.1μg·m^-2·yr^-1。大气干沉降中PBM和RGM浓度均呈现显著的空间变化特征,表现为城区和郊区远高于偏远地区。不同环境功能区大气干沉降PBM浓度均表现为冬季最高,而大气干沉降RGM浓度的季节变化特征具有区域性差异,城区和郊区夏季RGM浓度较高,偏远地区冬季最高。城区、郊区和偏远地区大气汞干沉降量分别是湿沉降量的1.8、1.7和1.0倍,研究结果表明本地人为源汞排放较强的区域,干沉降是大气汞从排放源进入地表更主要的途径。（3）利用多接收电感耦合等离子体光谱仪分析了厦门城区、郊区和偏远地区大气降水THg和部分干沉降PBM的汞同位素组成。厦门降水和大气颗粒物中均检测到偏负的偶数汞同位素质量分馏(MDF,δ²⁰²Hg=-0.76‰和-0.72‰)和轻微偏正的偶数汞同位素非质量分馏(even-MIF,Δ²⁰⁰Hg=0.13‰和0.08‰),而降水Δ¹⁹⁹Hg为正值（0.24‰）,大气颗粒物Δ¹⁹⁹Hg为负值（-0.13‰）。厦门城区降水δ²⁰²Hg值比郊区、偏远地区更接近本地燃煤烟气δ²⁰²Hg值,说明城区站点受燃煤排放的影响更大。降水和大气颗粒物中Δ¹⁹⁹Hg均表现为城区低于偏远地区,表明气团传输的影响导致偏远地区降水和颗粒物Δ¹⁹⁹Hg受到光致还原反应的影响更大;而郊区降水和大气颗粒物中Δ¹⁹⁹Hg特征表明大气汞来源较为复杂。气团轨迹计算结果表明长距离陆地传输气团影响下的大气PBMΔ¹⁹⁹Hg明显较高,短距离陆地传输气团影响下的大气PBMδ²⁰²Hg明显较低,分别反映了光致还原反应增强和本地源累积的影响。海洋气团影响下大气PBM的Δ¹⁹⁹Hg和Δ²⁰¹Hg相对较高,而δ²⁰²Hg表现为正值。原因是海洋溅沫中含有较高的δ²⁰²Hg,另外海洋源传输过程也引起颗粒物中奇数汞同位素的累积。