【摘 要】
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超级电容器具有长循环寿命、高功率密度和良好的安全性等优点,被广泛应用于机车制动、电动车电源设备等众多领域。设计并开发高性能电极材料是提升超级电容器比电容和能量密度的关键。生物质衍生碳绿色环保、来源广泛,且具有大比表面积、高导电性等优势,是理想超级电容器电极材料之一。在众多类型的生物质中,山药废弃物淀粉含量丰富,富含天然的聚合物,能通过简单工艺获得原位杂原子掺杂碳材料,是制备高性能碳基电极材料的重要
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超级电容器具有长循环寿命、高功率密度和良好的安全性等优点,被广泛应用于机车制动、电动车电源设备等众多领域。设计并开发高性能电极材料是提升超级电容器比电容和能量密度的关键。生物质衍生碳绿色环保、来源广泛,且具有大比表面积、高导电性等优势,是理想超级电容器电极材料之一。在众多类型的生物质中,山药废弃物淀粉含量丰富,富含天然的聚合物,能通过简单工艺获得原位杂原子掺杂碳材料,是制备高性能碳基电极材料的重要前驱体。本文以山药废弃物为碳源,分别采用高温热解法和水热碳化法并结合化学活化制备了杂原子掺杂的多孔碳。探究活化剂质量、碳化温度和水热时间等对材料结构和性能的影响,得到了高性能超级电容器电极材料。此外,过渡金属氧化物具有较高的理论比电容,能较好改善碳基电极材料比电容不高的缺点。因此,本文进一步以Mn Co2O4.5双金属氧化物和多孔碳为正负极构建了非对称超级电容器,探究其电化学性能。具体研究内容如下:1、采用高温热解法结合化学活化法,以山药废弃物为碳源,KOH为活化剂,制备了多孔碳材料。通过调节碳化温度（600°C、700°C、和800°C）和活化剂质量发现:碳化温度为700°C且活化剂与预碳化产物质量比为4﹕1时,碳材料具有最高的比电容(423.23 F·g–1@0.5 A·g–1)和良好的倍率性能(60.5%@10.0 A·g–1)。组装成为对称超级电容器,获得了较高的能量密度(34.6 Wh·kg–1@200.1 W·kg–1)。如此优异的性能主要是因为合适的碳化温度和活化剂质量能显著增加碳材料比表面积和石墨化程度。此外,多孔碳中N/O元素的原位掺杂显著改善了材料润湿性,促进电解质离子与电极材料的充分接触,提高了其氧化还原能力,最终提高材料比电容。2、采用水热碳化法结合化学活化法,KOH为活化剂,制备了由碳纳米片连接而成的三维网络状结构分层多孔碳。通过调节水热时间（8 h、12 h、16 h和20 h）发现,水热时间为16 h时碳材料比表面积和孔体积最大,提供离子储存的活性位点更多,表现出最大的比电容(556.0 F·g–1@0.5 A·g–1)和优异的循环稳定性(94.7%@10.0 A·g–1)。另外,在不添加活化剂的条件下,通过观察水热时间4 h、6 h、8 h和12h时材料的微观形貌,发现生物质碳在水热过程中趋向于生长为微球结构。3、为进一步提高材料的能量密度和容量,将多孔碳与双金属氧化物Mn Co2O4.5组装成非对称超级电容器。首先利用水热法制备双金属氧化物Mn Co2O4.5,通过调节NH4F的量（0.1 mol、0.3 mol、0.5 mol和0.7 mol）发现,NH4F为0.3 mol时的Mn Co2O4.5为纳米线构成的海胆状结构,相比其他样品具有更高的比电容(922.1 C·cm–2@1m A·cm–2)。主要原因是纳米线组成的海胆状结构有利于增大比表面积,增多离子储存活性位点,在充放电过程中提供更多的电子转移路径,提高比电容。将其与HYPC-16组装成为非对称超级电容器,获得了较高的比电容(875.4 C·cm–2@2 m A·cm–2)
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