【摘 要】
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太阳能光催化分解水制氢因太阳能储量丰富以及氢能清洁便于利用等优点,被认为是解决能源与环境问题的理想途径。TiO2具有光催化活性高、稳定性好等优点,且对人体无毒害,储量
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太阳能光催化分解水制氢因太阳能储量丰富以及氢能清洁便于利用等优点,被认为是解决能源与环境问题的理想途径。TiO2具有光催化活性高、稳定性好等优点,且对人体无毒害,储量丰富,一直是光催化领域研究的热点之一。TiO2的不同暴露晶面由于原子排列顺序及配位环境的不同,导致其催化活性不同。虽然暴露高能晶面能有效提高TiO2的光催化分解水性能,但是仍然存在电子空穴复合严重,量子效率低等缺点。本论文在高暴露晶面TiO2的基础上,通过连续取向组装调控电荷迁移路径,提高催化剂的载流子分离效率,进而提高其光催化活性;进一步对所制备的取向高暴露面TiO2纤维进行N元素掺杂,使其具有可见光响应,有效拓展了催化剂的光吸收范围。主要研究内容如下:(1)采用水热法制备了高暴露{010}晶面TiO2,通过静电纺丝的方法实现了对{010}TiO2的连续取向组装,成功制备了取向{010}TiO2纤维。所制备的纤维排列紧密分布规则,且暴露晶面未发生改变,仍为{010}面。取向{010}TiO2纤维光催化分解水性能评价结果表明,其反应性能较未组装的{010}TiO2提高了32%,较非取向{010}TiO2纤维提高了12%。结合光电性质表征,推测出取向{010}TiO2纤维可以改善光生电子和空穴的迁移路径,并通过加强散射来提高光的利用率。(2)在所制备的取向{010}TiO2纤维基础上,通过在NH3气氛下煅烧掺杂N元素,制备出N掺杂取向{010}TiO2纤维。N元素取代晶格氧在半导体中引入掺杂能级,降低TiO2的带隙,从而使其具有可见光吸收。采用可见光下光催化分解水制氢反应评价催化剂活性,所制备的N掺杂取向{010}TiO2纤维活性最高,达81μmol/(g·h)。
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