【摘 要】
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层状LiNi1-x-yCoxMnyO2综合了镍、钴和锰三种元素的特性,具有高截止电压、高结构稳定性和低成本等优势。作为高能储锂层状氧化物的一员,LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(NCM523)因其成本低廉、制备方法简便而备受关注。然而,由于晶体各向异性变化引起的晶间裂纹以及结构相变引起的O2释放,使得NCM在实际应用中面临着严重的安全性问题。在众多钠离子电池正极材料中,无钴O3型NaNi1/
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层状LiNi1-x-yCoxMnyO2综合了镍、钴和锰三种元素的特性,具有高截止电压、高结构稳定性和低成本等优势。作为高能储锂层状氧化物的一员,LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(NCM523)因其成本低廉、制备方法简便而备受关注。然而,由于晶体各向异性变化引起的晶间裂纹以及结构相变引起的O2释放,使得NCM在实际应用中面临着严重的安全性问题。在众多钠离子电池正极材料中,无钴O3型NaNi1/3Mn1/3Fe1/3O2(NMF)因成本优势和环境优势而受到研究人员的广泛关注。但NMF在充放电过程中存在复杂的结构相变,导致材料电化学性能变差。针对锂/离子电池三元层状正极材料存在的上述问题,本文通过水热法和球磨喷雾干燥法合成目标材料,采用表面包覆和离子掺杂的手段来提升材料的电化学性能。主要研究内容如下:(1)采用水热法合成NCM523前驱体,通过表面预处理技术成功将Li3PO4包覆覆在材料表面。研究结果表明:Li3PO4层既是理想的保护层又是锂离子的导电层,缓解了NCM523的降解行为,促进了锂离子的扩散。1C下循环150次后,P0.03-NCM(包覆量3wt%)的循环保持率高达92.23%,远高于原始NCM523。就全电池而言,在1C下进行100次充放电循环后,P0.03-NCM//C的容量保持率(82.92%)远高于原始NCM//C(30.21%)。(2)采用球磨喷雾干燥法成功合成了NaNi1/3Mn1/3-xFe1/3AlxO2正极材料。研究结果表明:与未掺杂材料相比,NMFA 0.005(x=0.005)表现出优越的循环稳定性,在1C下循环200次后,容量保持率为87.83%,特别是在大电流密度5C下,NMFA 0.005在200次循环后,容量衰减率仅为16.15%,远低于NMF(28.58%)。(3)采用球磨喷雾干燥法制备了一系列NaNi1/3-xMn1/3Fe1/3ZnxO2正极材料。研究结果表明:NMF-Zn 0.005(x=0.005)表现出优越电化学性能:令人印象深刻的容量(129.2m Ah g-1(0.2C))和长循环寿命(在1C和5C下循环200次,容量保持率和容量衰减率分别为86.53%和13.96%)。当电压达到4.3V时,NMF-Zn 0.005的初始容量为138.1m Ah g-1,1C下100次充放电后容量保持率为80.15%。就全电池而言,NMF-Zn0.005//HC表现出长循环寿命,在1C下循环100次后,容量衰减率仅为17.92%,远低于NMF(57.5%)。
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