自石墨烯成功制备以来,二维材料由于具有独特的光电特性引起了人们的广泛关注。石墨烯优异的电学性质,是制造电子学元件的优异材料,但由于其零带隙的物理特性,极大的限制了它在电子器件上的应用。为了拓展其应用范围,大量的研究采用掺杂、原子吸附、衬底耦合等方式对其电子结构进行调控,以满足应用所要求的电学性能。近年来,二维过渡金属硫族化物（TMDs）因其带隙连续可调等优势,可弥补石墨烯在电子器件应用中的不足,成为低维材料研究领域中的前沿课题。寻找新的二维TMDs材料,探索其奇特的物理、化学性质,成为近年来二维材料领域的一个研究热点。本文主要基于新型二维TMDs材料的性质和石墨烯的物性调控开展了系统的研究,主要内容和成果简要概括如下:（1）利用扫描隧道显微镜和第一性原理计算研究了新型二维PdSe2的材料结构和电子性质。研究表明,Se原子呈锯齿状排列,且Pd原子的4p电子对表面电子态有很强的贡献,使得Se原子下方的Pd原子在低于-1 V的样品偏压条件下清晰可见。二维PdSe2材料中存在大量的Se空位（VSe）和Pd空位（VPd）缺陷,并且这两种缺陷都会在费米面附近诱导出缺陷态。在负样品偏压下,STM探针与带电空位缺陷之间会产生屏蔽库仑相互作用,使得在STM图像中VPd缺陷处形成圆盘状突起的特征,而在VSe缺陷周围产生类似火山口状的特征,这种带点缺陷处的长程电荷定位的放大效应,使得离表面1nm深的缺陷在STM图像中仍清晰可见。在正样品偏压下,由于针尖诱导能带弯曲效应,缺陷态会实现电中性（V0）向电负性（V-）的转变,VSe缺陷处产生环状特征。这一研究工作同时揭示了 STM技术可成为一种无损表征二维材料表层及其下层缺陷的有效工具。（2）利用扫描隧道显微镜开展了 Ga原子插层方式调控石墨烯超导性质的研究。研究表明,Ga原子插层包含二维Ga原子层和岛状Ga原子插层两种插层特征,且这两种插层不会破坏石墨烯晶格结构的连续性。二维Ga原子插层石墨烯中,单个缺陷处会形成的准粒子散射图案,而大面积缺陷散射会形成干涉图案。同时研究发现,二维Ga原子插层石墨烯表现出超导性质,其超导共振峰为± 0.6 meV,变温和变磁场的STS测试表明其超导转变温度为3.0±0.1 K,临界磁场为30mT左右,而岛状Ga原子插层石墨烯未能表现出超导特性。这一研究工作实现了对石墨烯超导性质的调控,为基于石墨烯的量子器件和光电器件的设计和制造提供了参考意义。（3）采用第一性原理计算方法开展了原子吸附与衬底耦合调控石墨烯磁特性的研究,具体研究了 MgO（111）衬底和Fe原子吸附对石墨烯磁特性的影响。研究发现,在没有MgO（111）衬底时,Fe/G体系表现出-1.68 eV的磁各向异性能,说明该体系为面内磁各向异性。进一步在MgO（111）衬底的调控下,对不同的Fe吸附位,FeA/G/MgO（111）和 FeB/G/MgO（111）体系分别表现出-0.48 eV 和 0.23 eV 的磁各向异性能,表明两个体系分别表现出面内和面外的磁各向异性。研究发现,两种结构中Fe原子、C原子和O原子间的成键相互作用不同,导致不同的电荷分布,从而呈现不同的磁各向异性。对于FeB/G/MgO（111）体系,在MgO衬底作用下,Fe原子dyz和dz2轨道自旋态向高能级的移动,dx2-y2和dxy轨道自旋态向低能级移动,使得体系呈现垂直磁各向异性。这一研究成果实现了对单个铁原子吸附石墨烯的垂直磁各向异性的调控,为二维自旋电子器件的设计和制备提供了重要的参考意义。